【摘 要】
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在环境污染和能源危机的大背景下,电解水析氢（HER）因其原料取之不尽、产氢纯度高等特点备受关注。在电解水析氢领域,寻找高效、低成本的催化剂至为关键!Ta S2是典型的金属性过渡金属硫族化合物（TMDs）,具有优异的导电性和本征催化活性。高效便捷的改性方法的开发,能进一步提升Ta S2电解水析氢效率,使其有望成为贵金属电催化剂的低成本替代物。本文从电子结构调控出发,开发了一种室温下基于溶液的分子自发
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在环境污染和能源危机的大背景下,电解水析氢（HER）因其原料取之不尽、产氢纯度高等特点备受关注。在电解水析氢领域,寻找高效、低成本的催化剂至为关键!Ta S2是典型的金属性过渡金属硫族化合物（TMDs）,具有优异的导电性和本征催化活性。高效便捷的改性方法的开发,能进一步提升Ta S2电解水析氢效率,使其有望成为贵金属电催化剂的低成本替代物。本文从电子结构调控出发,开发了一种室温下基于溶液的分子自发插层的方法,以机械剥离获得的Ta S2纳米片为前驱体,制备出了Ta S2-N2H4杂化超晶格。实验和理论计算结果表明:N2H4分子插入到Ta S2晶格中,并且层间间距扩展了大约1.5倍。从N2H4到S-Ta-S晶格的电子转移会增强Ta S2的超导性,并抑制电荷密度波（CDW）转变。且在N2H4分子调控下,超晶格在室温下具有较高的电导率和较低的表面功函数。本文设计并制备了单片电催化微纳器件,使用单个Ta S2纳米片作为工作电极,通过分子嵌入,原位评估Ta S2-N2H4杂化超晶格的催化性能。强电子给体N2H4分子的嵌入,调控了Ta S2界面电子态,直接促进了其电催化性能的提升。此外,杂化超晶格活性位点处氢吸附吉布斯自由能更低,且活性位点处吸附的H的键长明显增加,即氢与硫的相互作用减弱,H原子可以更有效地接近活性位点以形成H-H键,进一步促进HER反应的进行。本文提出的插层方法将有助于探索高效催化剂和发现二维材料基本物理特性。
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