气相氟化合成HFC-134a的CrOx-Y2O3催化剂的表征与性能研究

被引量 : 0次 | 上传用户:ok695304259
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
1,1,1,2-四氟乙烷(HFC-134a)是一种理想的ODS(臭氧消耗物质)替代品。本论文采用沉积沉淀法制备CrOx-Y2O3催化剂,用于气相氟化1,1,1-三氟-2-氯乙烷(HCFC-133a)合成HFC-134a。通过BET,XRD,Raman,UV-Visible,XPS,EPR,TG-DSC,SEM-EDX和H2-TPR等技术对催化剂的物相结构和表面活性物种进行表征,并考察了催化剂气相氟化HCFC-133a合成HFC-134a的催化性能。1.用沉积沉淀法制备了系列不同Cr含量的CrOx-Y2O3催化剂用于气相氟化合成HFC-134a。发现Cr含量为19.5%的CrOx-Y2O3催化剂活性最高,320℃反应温度下HCFC-133a的转化率为19%。催化剂的活性随着Cr含量增加先升高后降低。通过系统考察Cr含量对表面CrOx物种的影响,发现Cr含量低于20%时,催化剂表面的CrOx主要以无定形Cr(Ⅵ)物种存在,随着Cr含量进一步增加,高价态高分散Cr(Ⅵ)物种往晶相Cr2O3转变。而晶相Cr2O3不易被氟化形成活性物种。研究发现高分散高价态Cr(Ⅵ)物种经过活化容易形成CrFx、CrOxFy或Cr(OH)xFy活性物种。2.通过对不同温度焙烧后CrOx-Y2O3催化剂的催化性能和结构变化的对比考察。结果表明,400℃焙烧的催化剂活性最高,催化剂活性随着焙烧温度升高而下降。400℃焙烧后,CrOx以高分散的形式存在,随着焙烧温度升高,部分高价态高分散的Cr(Ⅵ)物种转变为Cr(Ⅴ)或Cr(Ⅲ)物种。催化剂的活性与Cr物种的价态有关,高分散的CrO3易被氟化为活性物种,而低价态的Cr(Ⅵ)或Cr(Ⅲ)物种不易被氟化。3.通过考察添加助剂Zn、Mg对CrOx-Y2O3催化剂物相结构和催化性能的影响。发现添加助剂Zn之后,催化剂活性提高,Zn含量为2.5%的催化剂活性最高,320℃反应温度下HCFC-133a的转化率为27%。但是添加助剂Mg之后,催化剂的活性下降,且随着Mg含量增加而降低。但是助剂Zn对催化剂活性影响比较复杂,当Zn含量较少时,由于助剂Zn直接与催化剂的活性位相连,降低了HF吸附在催化剂表面的活化能,所以催化剂活性提高。随着Zn含量增加,催化剂的活性中心减少,导致活性下降。
其他文献
晶体作为固体激光器的主要物质之一,因为其优良的光学、物化、机械和热学等性能而成为研究的重点,并得到应用与发展。自1961年首次观察到Nd3+离子在CaWO4晶体中的激光输出以来,N
将富氢气中少量的CO优先氧化(CO-PROX)脱除,是脱除CO较理想的方式。H2中CO-PROX催化剂存在的关键问题:CO很难被净化到10 ppm以下,往往反应后气体中CO含量到50-100 ppm左右以后
燃煤电厂烟气中的SO2是我国大气污染的主要原因之一,采取有力措施加快烟气脱硫步伐已刻不容缓。烟气催化还原脱硫技术是用催化剂将烟气中的SO2选择性地还原成单质硫。近年来
随着世界能源问题的日趋严重,作为太阳能电池吸收层的CuInSe2薄膜越来越受到人们的重视,本文研究了温和化学条件下CuInSe2薄膜的电沉积制备,实现了可在ZnO等耐酸碱性差的基底
基于乌鲁木齐市大气污染物数据,对乌鲁木齐市2016年空气质量变化做趋势分析。利用乌鲁木齐市2016年同期气象要素,通过相关分析和主成分分析方法探讨了气象要素对PM2.5浓度的
随着资管新规落地,商业银行资产管理业务将受到极大的影响,面临着极大的转型压力。如何根据资管新规要求实现及时有效的转型,是商业银行资管业务发展的关键转折点。本文分析
1988年P.Grunberg和Fert等人在Fe/Cr超晶格中发现巨磁电阻(GMR)效应,这种技术迅速在传感器、磁头和存储介质领域得到应用,并在自旋晶体管、全金属计算机等领域呈现诱人的应用前景
稀土具有独特的物理和化学性能,特别是优异的光、电、磁和催化性质,已在国民经济和现代科学技术的各个领域得到重要应用,在国际上稀土化合物被视为21世纪的新材料。本文用溶胶-
构建C-S键是有机化学反应必不可少的一个组成部分,其产物在化工、医药、生物等许多方面都有着广泛的应用。传统的C-S键的构建需要高温、高压等比较苛刻的条件,人们发现可以通