随着新能源汽车的发展,势必会产生大量的废旧锂离子电池,其中含有大量有价金属若不加以回收利用势必造成大量的资源浪费。火法冶金和湿法冶金相结合的方法是目前一种新型的回收方法,但是先前的还原焙烧和酸浸出相结合的方法,虽然提高Li的回收率,但仍然存在大量酸的使用所带来的二次污染以及过渡金属分离困难等问题。在本文中从分离回收的角度出发,我们设计了一种绿色温和环保的工艺来逐步浸出废LiNixCoyMnzO2正极材料中的有价金属,在提高金属选择性浸出的同时,解决有价金属分离困难等问题,Li通过还原焙烧和水浸工艺回收,Ni和Co通过氨浸工艺和萃取工艺回收,Mn通过酸浸工艺回收。首先是废LiNixCoyMnzO2正极材料的火法处理,结果表明单独的废LiNixCoyMnzO2正极材料在1000℃下热力学性质是稳定的,与28 wt%石墨粉混合后的废LiNixCoyMnzO2正极材料在480℃后就开始分解,还原焙烧后,废LiNixCoyMnzO2正极材料转化为Li2CO3,Ni O,Ni,Co和Mn O,废LiNixCoyMnzO2颗粒表面出现大量气孔,且碳热还原力度随着还原剂用量、焙烧温度和焙烧时间的增加而加强,结构坍塌模型表明废LiNixCoyMnzO2正极材料的还原焙烧分解过程是两步分解过程。接下来是Li、Ni、Co和Mn有价金属的湿法逐步浸出,废LiNixCoyMnzO2正极材料中的Li转化为水溶性Li2CO3后,通过简单的水浸法提取Li,结果表明Li的浸出效率随着液固比、石墨粉用量和焙烧时间的增加而增加,而随着焙烧温度的增加先增加后减少。水浸残渣中Ni和Co可通过氨浸工艺选择性浸出,在优化条件下约浸出97.01%Ni、97.08%Co、0.64%Mn,响应曲面分析表明,三个线性项具有统计显著的统计学意义。氨浸残渣中的Mn使用少量的H2SO4就可以浸出全部的Mn。最后是Li、Ni、Co和Mn的分离回收,XRD结果表明回收的Li化合物主要为Li2CO3。P507可以选择性的分离氨浸出液中Ni和Co,在优化工条件下,Co的萃取效率超过90%,XRD表明蒸发结晶回收的Co化合物主要为Co SO4·H2O和Co SO4·6H2O,回收的Ni化合物主要为Ni SO4·H2O,回收的Mn化合物主要成分为Mn SO4·H2O。此外我们还探索了DES在浸出废LiNixCoyMnzO2正极材料中有价金属的应用,Li通过还原被焙烧和水浸提取以后,水浸残渣中的有价金属通过DES浸出,结果表明DES可以高效浸出水浸残渣中的有价金属,Ni、Co和Mn的浸出效率随着浸出温度和水含量的增加而增加,随着Ch Cl摩尔比的增加先增加后减少,DES的浸出效果优于单独的柠檬酸,Ch Cl是DES中高效浸出Ni、Co和Mn不可少的部分,浸出效果表现为Mn＞Co＞Ni。