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燃料电池是新型清洁能源发电设备中的重要组成部分,具备清洁环保、高效能量转化等特点。燃料电池未能大规模推广应用与其阴极侧的氧化还原反应动力学缓慢有关,需使用催化剂来加快反应进行速度。目前燃料电池商业催化剂中的首选仍为Pt/C催化剂。但现存Pt/C催化剂存在诸多需要解决的问题,例如:铂使用量高导致催化剂成本高,高温高压使用环境下活性组分易脱落、溶解和活性低等问题。为解决上述问题,研究人员们对催化剂中的活性中心,即铂基金属纳米颗粒（NPs）的结构、形貌等进行了广泛的研究,但大多数研究者并没有重视催化剂中碳载体对于Pt NPs及催化剂的影响,使得催化剂不能发挥出应有的潜力。本论文为解决碳负载铂基金属催化剂出现的问题,从“碳载体改性-相互作用增强-活性组分结构调控-性能提高”的研究思路出发,根据不同碳载体的特点进行针对性改性,赋予碳载体新的结构和功能特性,优化其物理结构,调控改性碳材料与Pt NPs间相互作用,从而实现对Pt NPs的晶体结构、电子结构、分散性和粒径等关键要素的调控,综合提高催化剂的电化学和膜电极（MEA）极化性能。还对多种改性策略和碳载体进行比较并均制成金属活性组分相同的40 wt%的Pt/C催化剂。在膜电极铂负载量相同的情况下,铂含量的提升能大大降低催化剂层厚度,提升膜电极性能。在此背景下对催化剂进行了克级制备,为燃料电池催化剂在实验室条件下的克级合成及推广提供了新的角度,主要研究内容包括:1、利用H2O2和十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）对Vulcan XC-72碳黑进行共价和非共价改性的双改性,通过乙二醇还原法在双改性碳黑（DMC）上负载Pt3Ni NPs制成了Pt3Ni/DMC催化剂。与碳黑比较,DMC结构和功能特性得到优化,介孔结构得到保持且比表面积增大。此外,DMC官能化程度的提高促使负载在DMC上的Pt3Ni NPs的晶体结构、电子结构和分散性等得到优化,有利于氧还原反应的进行。与碳黑制成催化剂相比较,Pt3Ni/DMC催化剂的氧还原反应性能得到了全方面的加强。Pt3Ni/DMC催化剂的电化学活性面积（ECSA）和质量活性（MA）分别为130 m~2/g和0.56 A/mg Pt,相较于商业铂碳催化剂提升了110%和409%。Pt3Ni/DMC催化剂具有良好的稳定性,其ECSA和MA在稳定性测试后仅下降了39.5%和29.1%。MEA性能测试中,Pt3Ni/DMC的最大功率密度（MPD）结果为450 m W/cm~2。2、使用葡萄糖对介孔模板SBA-15进行填充得到有序介孔碳（OMC）,利用过硫酸铵（APS）对OMC进行共价改性,并通过乙二醇还原法在改性有序介孔碳上（MMC）负载Pt3Cu NPs制成Pt3Cu/MMC催化剂。APS改性后,MMC保持了原有的介孔结构优势和孔道的高度有序性。与OMC相比,MMC里富含的含氧官能团大大提升了碳材料的官能化程度,加强了碳材料与Pt3Cu NPs之间的相互作用,促进了碳材料对Pt3Cu NPs电子结构、晶体结构的正向调控。此外,有序介孔孔道的限域作用和官能团的锚定效应共同促进了Pt3Cu NPs的良好分散。性能测试结果表明Pt3Cu/MMC催化剂的ECSA和MA分别达到了65.2 m~2/g和0.58A/mg Pt,相较于商业铂碳提升了31%和380%。稳定性测试中,Pt3Cu/MMC的ECSA和MA仅下降了9.45%和12.06%,均远低于未改性催化剂。Pt3Cu/MMC催化剂的MPD结果为641 m W/cm~2,为同类型有序介孔碳催化剂中活性最高。3、通过APS实现导电聚合物乙撑二氧噻吩（EDOT）在科琴黑EC-300J上的原位聚合改性。在改性碳黑（PEDOT@C）上负载了利用改进Na BH4还原法合成出的Pt NPs,制成了40 wt%的Pt/C催化剂。与未改性碳黑比较,PEDOT@C的功能特性得到明显提升。此外,PEDOT通过其丰富的官能团与碳黑发生耦合,加强了相互作用,提升了高含量Pt NPs的分散。电化学测试结果表明PEDOT改性策略有助于提升催化剂的催化性能。Pt/PEDOT@C的ECSA达到了114.28 m~2/g,其MA为0.142 A/mg Pt。此外,PEDOT的包覆对碳黑起到改性作用,促使催化剂的稳定性显著增强,ECSA和MA的损失仅为8.33%和9.8%。MEA性能测试中,Pt/PEDOT@C的MPD结果为1470 m W/cm~2,该结果远大于未改性催化剂。4、在双改性EC-300J碳黑,改性有序介孔碳和PEDOT改性EC-300J碳黑上负载了相同规格的Pt NPs制成了40 wt%Pt/C催化剂。经过比较,双改性EC-300J碳黑制成的Pt/DMC催化剂展现出了最为优异的电化学表现。此外,为实现实验室条件下的催化剂克级放大制备,使用蠕动泵控制金属前驱体和还原剂溶液的滴定速度,实现了Pt NPs合成环境高度的均一性。分别对Pt/DMC催化剂进行了重复性验证和1,5和10 g等多种规格的制备。1,5和10 g催化剂的MPD数值分别为1805,1580和1380m W/cm~2。总而言之,通过优选碳载体并进行改性,优化了碳载体自身的结构和功能特性,加强了相互作用,调控了金属纳米颗粒的化学特性,提升了催化剂的电化学性能,实现了催化剂的可重复和克级制备。碳载体改性策略为燃料电池碳负载铂基金属催化剂的大规模应用和推广提供了一种崭新且实用的思路。