抗肺纤维化的S-烯丙基巯基半胱氨酸环糊精包合物的制备及初步药效学评价

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肺纤维化是(Pulmonary fibrosis,PF)是一种慢性的、进行性的间质性肺部疾病,其特征是弥漫性的肺间质炎症和纤维化,肺泡组织结构遭到严重破坏,最终导致肺功能的丧失。由于其病因复杂,发病机制尚不明确,目前已知的发病机制包括炎症反应、氧化应激失衡、上皮间充质转化(Epithelial-mesenchymal transition,EMT)、肌成纤维细胞异常增值以及转化生长因子-β1(Transforming growth factor betal,TGF-β1)信号转导通路过度表达等;临床上传统的治疗方法存在很多不足,特别是肺纤维化的中期和晚期时治疗效果欠佳,病死率较高。因此,迫切需要开发一种抑制纤维化发展的治疗药物。S-烯丙基巯基半胱氨酸(SAMC)是一种水溶性有机硫大蒜衍生物,研究表明其具有抗炎、抗氧化、抗癌及免疫调节等多种药理作用。基于肺纤维化的发病机理以及SAMC的药理作用机制,本文探索了 SAMC抗纤维化的初步治疗效果和作用机制。另外,由于SAMC的水溶解度无法达到本研究的体内外给药浓度,因此,需要开展增溶剂筛选以提高其溶解度。本研究的主要内容包括以下三个部分:(1)SAMC新型制剂的制备与评价;(2)SAMC新制剂的体外抗肺纤维化作用及其信号通路研究;(3)SAMC新制剂对于肺纤维化小鼠的防治功效和作用机理的考察。SAMC新型制剂研究内容包括HPLC方法学的建立、增溶剂及处方的筛选、制剂制备工艺的优化与初步性能评价。我们首先建立了 SAMC的HPLC方法学,并用于处方筛选;SAMC增溶剂筛选研究显示环糊精类辅料增溶效果能够满足本研究所需要制剂的要求,通过相溶解度法在3种不同的环糊精衍生物中选择了最佳包合材料羟丙基-β-环糊精(HP-β-CD);利用单因素筛选和正交实验对包合配方及制备工艺进行了优化,优化结果表明SAMC-HP-β-CD包合物的最佳处方为:HP-β-CD:SAMC为5:1,最佳制剂制备条件是在40℃条件下磁力搅拌3 h制得环糊精包合物;通过差式扫描量热法(DSC)、红外光谱法(FT-IR)表征手段验证了 SAMC-HP-β-CD包合物的形成;最后通过溶解度和体外释放研究了包合作用对SAMC溶解度和释放的影响。SAMC新型制剂体外抗纤维化功效和信号通路研究由肺纤维化细胞模型的建立、抗纤维化功效的评价、信号通路的研究等三部分组成。我们采用TGF-β1刺激肺成纤维细胞HFL-1建立了向肌成纤维细胞转化的模型(FMT)。通过Western blot法检测α-SMA蛋白的表达筛选TGF-β1刺激的最佳浓度为5 ng/mL,最佳诱导时间为48 h;给予SAMC-HP-β-CD后测定α-SMA蛋白的表达大大降低,说明SAMC-HP-β-CD能抑制纤维细胞的转化;Western blot结果显示TGF-β1及其下游蛋白P-Smad2、P-Smad3的表达均降低,说明SAMC-HP-β-CD能通过抑制TGF-β1/Smad2/3信号通路来抑制FMT过程。SAMC新制剂对于肺纤维化小鼠的防治功效和作用机制考察研究主要包括小鼠肺纤维化模型的建立、体内抗肺纤维化功效的评价、作用机制的研究。我们采用腹腔注射博来霉素的方式建立了小鼠肺纤维化模型;灌胃给药制剂SAMC-HP-β-CD后,通过HE和Masson染色观察肺组织形态学变化;对肺泡灌洗液(BALF)中炎性细胞计数,同时测定炎症因子水平;测定肺匀浆中氧化相关因子的含量来确定SAMC-HP-β-CD对小鼠肺纤维化的预防和治疗作用;通过Western Blot以及免疫组化等方法探索了其对小鼠肺纤维化调控的作用机理。研究结果表明,SAMC-HP-β-CD减轻了肺纤维化小鼠肺组织中的炎症细胞浸润,降低了胶原纤维的聚集;通过抑制TNF-α、IL-6等促炎因子的分泌,发挥了抗炎作用;通过抑制过氧化物(ROS)的产生,提高了 GSH和SOD水平来发挥抗氧化作用;通过降低BALF中TGF-β1水平以及肺组织中HYP的水平来直接抑制了肺纤维化的发生,从而降低了小鼠肺纤维化损伤。从分子机制来看,SAMC-HP-β-CD通过抑制α-SMA、ColI、ColIII蛋白的表达,进而抑制了小鼠组织中胶原蛋白的产生以及纤维化进程;除此之外,SAMC通过抑制小鼠肺组织中的TGF-β1/Smad2/3通路以及激活Nrf2/HO-1通路来发挥抗纤维化作用。综上所述,本课题筛选了增溶剂设计合适的剂型改善SAMC的溶解度,进行了处方筛选与工艺优化,并对剂型进行了表征及初步性能评价。通过建立体外模型,表明SAMC新型制剂具有抗纤维化的作用,可以通过抑制TGF-β1信号通路的激活抑制FMT进程。通过建立体内模型,证实SAMC新型制剂能减少炎症细胞因子的表达、降低氧化应激反应、抑制小鼠肺组织中纤维相关因子的表达,其作用机制是调控TGF-β1和Nrf2信号通路。
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