石墨烯基金属氢氧化物的构建、结构与性能的研究

来源 :北京化工大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:cyuch
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石墨烯复合材料在催化剂载体和能量储存等领域展现出优良的性能和广阔的应用前景,近年来备受关注。本文以石墨烯为载体,制备得到镁铝双金属氢氧化物(LDHs)/还原氧化石墨烯复合固体碱催化剂,用羟醛缩合反应作为探针反应探讨其催化性能;以聚苯胺修饰的氧化石墨烯为基底材料,设计合成了钴镍氢氧化物/聚苯胺修饰的氧化石墨烯三元复合电极材料,并进行超级电容器性能研究。(一)采用Hammer法将天然石墨氧化制备得到单层或双层的氧化石墨烯薄层(GO);再以氧化石墨烯为载体,用共沉淀法制备出镁铝双金属氢氧化物/还原氧化石墨烯复合材料(MgAl-LDH/rGO);用高温焙烧、水合复原制备技术得到活化的镁铝双金属氢氧化物/还原氧化石墨烯复合固体碱催化剂(R-MgAl-LDH/rGO),并用于丙酮的自缩合反应。研究表明:高比表面积的氧化石墨烯载体有利于分散镁铝水滑石片状结构边缘部分的活性位点,使其充分暴露,而且基底与片状结构间存在强相互作用能有效提高催化剂的结构稳定性,同时提高了催化反应过程中电子转移速率,因而,MgAl-LDH/rGO复合材料的催化活性优于纯MgAl-LDHs。当镁铝投料比为1:3,氧化石墨烯用量为100 mL(2 mol/L)时催化效果最好,丙酮在最短时间240 min,达到平衡,转化率接近100%。(二)采用原位聚合方法,在氧化石墨烯表面生长聚苯胺(GP),再以改性后的氧化石墨烯为基底材料,采用氨水共沉淀法制备得到钴镍氢氧化物/聚苯胺修饰的氧化石墨烯复合材料(GPCoNi)。结果表明:聚苯胺修饰石墨烯的引入形成了三维导电网络,并有利于提高钴镍氢氧化物结构的结晶性和稳定性,因而,与纯钴镍氢氧化物相比,制备的复合超级电容器电极材料表现出更长的放电时间和更高的比容量。选用三电极体系探讨GPCoNi的储能性质,1A/g的电流密度下,比电容2757 F/g;充放电循环1000次后,比电容的保持率为93.2%,具有良好的循环稳定性;以GPCoNi为正极材料,活性炭为负极,聚乙烯为固体电解质,泡沫镍为集流体,组装成固态非对称柔性超级电容器讨论GPCoNi的实用性,在0.5 A/g的电流密度下,GPCoNi的比电容可达239.81 F/g。
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