固态锂电池因其高能量密度和高安全性而备受关注,是未来储能科技的发展方向之一。但目前固态锂电池距离全面商业化仍有一段距离,其主要问题是其关键材料固态电解质的室温离子电导率低和界面相容性差,特别是锂金属的活泼性较强,极易与固态电解质发生反应,生成持续生长的不稳定界面,从而导致电池性能的快速衰减。本文针对固态锂电池的电解质/锂负极的界面问题,在聚碳酸丙烯酯（PPC）/La2Zr2O7（LZO）/LiTFSI复合固态电解质与锂负极界面构建了石墨化改性层,利用碳材料与锂金属的自发反应,获得相对稳定的界面改性层,改善固态锂电池的循环稳定性和倍率性能。主要研究成果如下:（1）以片状GO为原料,采用刮涂法制备了氧化石墨烯（GO）改性PPC基复合固态电解质（SE）,得到了总厚度为26μm的GO-SE。GO-SE的电化学窗口最高可以达到4.8 V,室温离子电导率达到2.22×10-4 S·cm-1,锂离子迁移数最高可达0.90,抗拉强度达到53.79 MPa。GO改性层与Li自发反应生成的rGO层大大改善了SE与Li的界面接触和稳定性,降低了NCM622/SE/Li电池的阻抗。这种GO改性膜适用于高压固态锂电池,组装的NCM622/GO-SE/Li电池在0.5C时初始比容量为170 m Ah/g,循环210周后比容量仍保持100 m Ah/g以上。采用GO-SE膜的固态电池在0.1C到2C的倍率下,其放电比容量远高于采用未改性电解质膜的电池。（2）为促进界面改性技术的实用化,以价廉的商用石墨粉为原料,采用刮涂法制备了总厚度为28～34μm的石墨改性PPC基复合固体电解质膜（G-SE）,探究了石墨涂层不同厚度对电解质膜性能和电池性能的影响。石墨改性层厚度为4μm时,其电化学稳定窗口可以达到4.6 V以上,室温离子电导率达到3.08×10-4S·cm-1,拉伸强度达到76.19 MPa,同时石墨改性后的固态电解质有着良好的锂枝晶抑制能力和界面稳定作用。通过拉曼光谱和X射线光电子能谱分析等手段证明了石墨与锂金属自发反应生成了Li C6界面过渡层,组装的NCM622/G-SE/Li电池在0.5C时初始容量为160 m Ah/g,循环200周后比容量保持在100 m Ah/g以上。同时,采用G-SE膜,电池的倍率性能也有着显著提升。（3）通过多种表征手段明确了GO和石墨对电解质/锂负极界面改性的机理。GO和石墨与Li金属自发反应分别生成rGO和Li C6,其对PPC基全固态锂金属电池的界面改性作用主要体现在以下三个方面:（a）改善了固态电解质（SE）与锂金属负极间的界面接触,降低了界面阻抗;（b）形成的界面中间层抑制了界面副反应的进行,改善了循环的稳定性;（c）促进了界面处电流均匀化和应力均匀分布,抑制了锂枝晶的异常生长,提高了循环寿命。