论文部分内容阅读
晶体管问世以来,集成电路一直按照摩尔定律飞速发展。集成电路技术也将引领新时代的科技潮流。在未来几十年中,科学技术将进一步朝着人工智能、大数据分析、物联网以及量子计算等高科技方向持续发展。毫无疑问,新一代集成电路将是这些新兴科技的重要组成部分。然而,随着后摩尔时代的到来,当晶体管的尺寸缩小到纳米尺度,由量子效应带来发热、功耗等物理学问题,使半导体集成电路行业发展减速,从而影响了整个科技行业进步。因此,高性能元器件的实现成为推动新一代科学技术进步的关键,这也是广大科学工作者以及企业家关注的课题。石墨烯具有超强的硬度、超薄的厚度、高的载流子迁移率和很好的延展性,被科学家认为是延续摩尔定律的神奇材料。然而,石墨烯零带隙的特征导致其晶体管性能很难被提升上去。二维金属硫族化合物,例如过渡金属硫族化合物等,同样具有层状结构,超薄的物理尺寸、新奇的电子结构、连续可调的带隙以及柔韧的性能,具有新奇的物理性质以及巨大的应用潜力,受到了科研界的广泛关注。更重要的是,利用不同的二维半导体组成横向缝合的或者垂直堆叠的异质结,不仅能够保留各组分材料的优异特性,还能够引入异质结相关的独特物理性质,比如层间能量转移、层间载流子转移和层间带隙等,可用于实现独特的器件应用,如双沟道晶体管、整流器、逻辑光电器件和存储器等。能带排列决定了二维异质结的物理性质以及器件应用。因此,发展一种普适的异质结能带排列调控方法对于其未来的应用非常重要。同时,由于大量的缺陷以及多体效应,气相生长得到的过渡金属硫族化合物的发光性质比较差、导电类型单一的缺陷同样限制了其在光电器件方面的进一步应用。有鉴于此,本论文采用自制的双向气路双温区管式炉合成了能带排列可调的二维横向异质结;采用传统两步法合成了能带排列可调的二维纵向异质结;通过构建异质结的方法成功实现了WS2光学性能的调控;通过外来原子替代掺杂的方法实现了MoS2的光电性能调控。主要代表性研究成果归纳如下:1.报告了一步法化学气相沉积方法,可控合成了能带连续调整的WS2-WS2(1-x)Se2x(0<x≤1)单层横向异质结,结区具有原子级别陡峭的界面。微区光致发光和拉曼光谱测量表明,所生长的纳米片具有位置和成分依赖的带隙信息。开尔文探针显微镜研究进一步证实了异质结构中的可调能带排列,其中观察到的异质结中心区域与边缘区域之间的费米能级差异随着x值从1到0的变化不断的减小。该结果为具有能带排列可调的高质量原子级陡峭的二维半导体在集成电子和光电设备中的潜在应用迈出了重要的一步。2.可控制备了WS2-WS2(1-x)Se2x-WSe2侧向多层异质结,微区拉曼光谱、光致发光及球差矫正的扫描透射电子显微镜表征表明,该异质结具有原子级尖锐的界面,可调的波段排列、异质结Type-II能带排列。这些结果证实了在二维横向异质结构中能带排列的可控性,该方法将用于多种功能电子和光电器件的制备。3.报道了两步化学气相沉积方法合成具有高质量和大面积的WS2(1-x)Se2x/Sn S2垂直异质结。稳态光致发光结果显示出明显的与组成有关的猝灭比,揭示了带隙和结界面处的电荷转移效率之间的强相干性。基于获得的异质结构,成功设计了双通道背栅场效应晶体管器件,表现出典型的成分依赖性传输行为,在此类系统中实现了纯n型单极性晶体管到双极性晶体管的转变。这些新颖的垂直WS2(1-x)Se2x/Sn S2异质结构的直接气相生长为探索光与物质的相互作用以及实现多种光电功能器件提供了材料基础。4.利用改进的两步化学气相沉积法制备了堆叠方式可调的WSe2/WS2异质结。光学表征及球差矫正的扫描透射电子显微镜表征均表明,该异质结具有A-A和A-B两种堆叠。在所获得的异质结中,观测到了周期排列的超晶格,利用该异质结开展了角度依赖异质结莫尔势相关的反常载流子动力学的研究,结果表明:莫尔势的存在极大地改变了层间激子的动力学和传输性质。5.提出了WO3-WS2双层异质结构的直接物理气相生长,其中WO3单层结构均匀的附着在大型WS2单层的表面上。光学研究表明,所生长的WO3-WS2异质结的光致发光量子产率达到11.6%,比物理气相沉积生长方法得到的WS2单层高出2个数量级,是机械剥落的WS2单层膜的13倍,是迄今为止报道的直接生长过渡金属硫族化合物材料的最高光致发光量子效率。通过时间分辨光学测量深入研究了光致发光增强机制。具有超高荧光量子产率的WO3-WS2异质结构的制造为开发高效二维集成光子应用提供了一种有效的方法。6.通过碱金属辅助气相生长法系统研究了V掺杂MoS2单层的可控生长。扫描透射电子显微镜、拉曼光谱和X射线光电子能谱均表明,V原子成功取代了Mo原子并均匀地分布在MoS2单层中。功率相关的光致发光光谱表明,在V掺杂的MoS2单层中有明显的B激子发射特性(低掺杂浓度),表明V原子可以有效地诱导MoS2中的谷劈裂。掺V的MoS2单层的载流子传输行为的研究表明,p型传导逐渐出现并随着所设计器件中V摩尔分数的增加而增强。该材料将为探测新物理提供新平台,并为高质量光电器件提供新颖材料。