基于三氧化钼的比色传感体系构建及应用研究

来源 :西南科技大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:suishi2001
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比色传感具有简单、高效、灵敏度高以及不需要复杂仪器参与的优点,能够满足实际环境监测当中的现场检测需求。贵金属纳米材料的引入,有效地改善了比色传感器的构建方式,并提升其分析性能,使比色传感技术得到进一步发展。本文介绍了传统贵金属纳米材料的局域表面等离子共振(LSPR)性质和它在比色传感中的常见构建策略,总结了基于贵金属纳米材料的比色传感方法现存的不足。三氧化钼(MoO3)具有良好的化学和物理特性,已被广泛应用于传感、催化、储能器件等领域。作为宽带隙的半导体,对其掺杂能够得到可替代传统贵金属的等离子体材料且避免传统贵金属的缺点。当前,对三氧化钼进行掺杂调控其局域表面等离子共振性质的研究和基于这一过程构建直接比色传感方法尚在起步阶段。论文聚焦于三氧化钼局域表面等离子共振效应的可逆调控,构建了三种简便、快速、灵敏且具有监测实际水样潜力的无标记比色传感平台,具体内容如下:一、设计了三输入的串联逻辑门(AND-INH),并用于直接可视化检测亚锡离子(Sn2+)和亚硝酸根(NO2-)。通过简单的超声剥离法得到MoO3纳米片分散液。在常温常压的酸性条件下,使用还原性的Sn2+制备了具有LSPR性质的蓝色MoO3-x纳米材料。通过透射电子显微镜、X射线衍射仪、紫外-可见分光光度计对MoO3和MoO3-x进行表征。再引入氧化剂(NO2-)使蓝色的等离子体MoO3-x又变为无色的MoO3,实现了对MoO3局域表面等离子共振性质的可逆调控。在此基础上,构建了Sn2+、H+、NO2-作为输入的串联逻辑门并实现了对Sn2+和NO2-的快速检测。二、开发了基于MoO3可调谐等离子体性质的磷酸根(PO43-)比色传感器。还原剂——抗坏血酸(AA)的引入使MoO3发生氧空位自掺杂生成黄色的MoO3-x,而PO43-的引入,能够对MoO3-x的LSPR性质进行调谐,逐渐生成蓝色的MoO3-x。基于该过程中MoO3可调谐的LSPR性质,搭建了无标记检测PO43-的比色传感器。考察了反应参数(溶液pH、反应组分浓度)对传感体系的影响,寻找最佳实验条件以达到最优的灵敏度。另外,还研究了该传感体系的检测性能和在实际水样中检测的能力。三、构建了基于等离子体MoO3-x热电子转移机制的银离子(Ag+)多色传感平台。利用硼氢化钠(NaBH4)还原制备了富含氧空位的蓝色等离子体MoO3-x,它与具有氧化性的Ag+的反应明显受到光照促进。通过透射电子显微镜、能谱分析仪和紫外-可见分光光度计对反应前后的溶液进行表征,加之光色控制实验、充氮对比实验,提出了等离子体MoO3-x在光照下的热电子转移机制。由此,构建了无标记的Ag+比色传感平台,考察了该传感平台的检测性能并评估了其在实际环境中的检测能力。
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