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近年来,钙钛矿太阳能电池的迅速发展受到了科研界与工业界的广泛重视。为推动其产业化进程,国内外研究者们着眼于各种方式进一步提升电池性能,其中钙钛矿活性层的制备作为最关键的一环颇受重视。优异的钙钛矿薄膜质量是实现高效钙钛矿器件性能的基础。本论文从探究钙钛矿结晶过程出发,利用反溶剂工艺、添加剂工程和界面工程等来控制钙钛矿结晶速率,从而调控钙钛矿层形貌,最终实现钙钛矿器件性能的提升,主要分为以下三个部分:（1）钙钛矿前驱体溶液中添加二甲基亚砜（DMSO）来调控钙钛矿薄膜形貌;虽然在一步溶液法沉积钙钛矿薄膜的工艺中使用反溶剂冲洗工艺可以缓解因为结晶速度过快带来的薄膜覆盖率低、缺陷多等缺点,但是反溶剂冲洗重复性较差。而以醋酸铅（Pb（Ac）2）为单一铅源的无反溶剂一步溶液法钙钛矿薄膜沉积技术,规避了反溶剂冲洗工艺带来的不可控因素,提升器件的重复性,但是其器件效率有待提升。对此,我们通过在钙钛矿前驱体溶液中添加微量的DMSO试剂,实现了对钙钛矿薄膜形貌的调控。实验结果表明,DMSO的添加会引起钙钛矿中间相的形成,减缓了溶液旋涂过程中钙钛矿的结晶速率,从而形成晶粒更均匀、致密、表面光滑的钙钛矿薄膜。钙钛矿薄膜的质量随DMSO添加比例的增加呈抛物线形变化,先提升再下降,当DMSO添加量为3%时,器件效率最高,光电转化效率相比添加之前提升了18%。（2）（FA）y（MA）1-yPbBrxI3-x混合阳离子卤素掺杂的钙钛矿结构的使用;虽然最常见的有机无机杂化钙钛矿材料MAPbI3在很多方面都表现出了优异的光电特性,但是通过混合阳离子及卤素掺杂的使用可以进一步改善其光吸收、载流子传输和器件稳定性等性能。我们针对混合阳离子的钙钛矿材料重新优化了旋涂钙钛矿前驱体溶液过程中反溶剂冲洗的时间点等条件。实验结果表明,当旋涂开始第6-8 s时滴加反溶剂,得到了表面光滑的钙钛矿薄膜,相应的钙钛矿太阳能电池的Voc为0.93 V,Jsc为19.10 m A/cm2,FF为74.97%,PCE为13.27%。此外,钙钛矿前驱体中使用基于Pb（Ac）2和PbI2的双铅源,能够有效避免反溶剂的使用,并形成高质量的钙钛矿薄膜,制备得到性能优异的钙钛矿电池器件,其Voc为1.05 V,Jsc为19.64 m A/cm2,FF为71.17%,PCE为14.63%。我们进一步使用5 mg/ml的Br Ac溶液修饰钙钛矿表面后,器件性能又有大幅度提升,其Voc为1.05 V,Jsc为21.91 m A/cm2,FF为72.18%,PCE为16.59%。（3）基于CsPbI2Br的全无机钙钛矿太阳能电池;虽然有机-无机杂化太阳能电池达到了与商业化的硅基太阳能电池基本相当的光转换效率,但是其在空气中的稳定性差,阻碍了其产业化进程。而全无机的钙钛矿材料的物理和化学性质更为稳定,有潜力实现稳定而高效的钙钛矿太阳能电池器件。但是目前其电池器件性能偏低。我们首先优化了其退火过程,采用分阶段的温度梯度来退火,同时在前驱体溶液中添加DIO来控制钙钛矿的结晶过程。实验结果表明,温度梯度的退火方式能够有效控制钙钛矿结晶过程,制备得到优异的钙钛矿薄膜,使低温制备全无机钙钛矿存在可能。而DIO虽有减缓钙钛矿结晶的效果,但对器件性能的提升影响不大。另外通过改善PTAA与钙钛矿活性层之间的界面接触,获得性能更加优异的全无机PSCs。实验结果表明,以Al2O3纳米颗粒修饰PTAA的表面,改善了钙钛矿前驱体溶液在PTAA表面的浸润性,提升了钙钛矿在PTAA上的覆盖率,从而获得高效的全无机PSCs。使用Al2O3界面层的最优器件Voc为0.96 V,Jsc为13.18 m A/cm2,FF为66.89%,PCE为8.43%,相较于原始器件,性能参数均有所提升。