羟基硫酸铁污泥基生物炭的制备及对As3+的吸附研究

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市政污泥处理处置和As污染水体修复是我国面临的重大环境问题。本文利用嗜酸性氧化亚铁硫杆菌(简称:At.f)将普通市政污泥改性为羟基硫酸铁污泥(简称:羟基污泥),探讨了将羟基污泥改性为羟基硫酸铁污泥基生物炭(简称:羟基生物炭)的工艺条件,揭示了炭化温度与羟基生物炭结构性质的关系,并进一步研究了羟基生物炭对As3+的吸附性能及影响因素,并得到以下结论:生物沥浸工艺生产羟基污泥过程中为了满足At.f新陈代谢需求要补充0.5g/L外源Fe2+。制得的羟基污泥临界炭化温度为200℃,快速失重温度集中在200-500℃,500℃时重量已减至56%。将羟基污泥进一步炭化为羟基生物炭,获得炭化温度为300、400、500、600、700、800℃的6种羟基生物炭,相应的热解产率由77%降至53%。利用热重分析仪、元素分析仪、比表面积仪、扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶红外光谱分析仪(FTIR)等对比300-800℃羟基生物炭的结构性质,相应结果如下:生物炭的热稳定性高于污泥,且炭化温度越高生物炭热稳定性越好;随着炭化温度升高,羟基生物炭的pH、pHPZC逐渐增大,N、H元素含量减少,C元素减小后保持稳定,BET比表面积逐渐增大,且显著大于羟基污泥,表面官能团种类及数量逐渐减少甚至消失,表面结构越来越松散、孔隙越来越发达,600℃时开始出现方形晶体,800℃时方形晶体遍及羟基生物炭表面。在吸附试验中,炭化温度只影响羟基生物炭在吸附前期的吸附速率,不影响其最终的吸附容量。600℃羟基生物炭在吸附平衡时没有达到其他羟基生物炭的吸附容量,可能与其高pHpzc值有关。综合分析不同炭化温度羟基生物炭的炭化度、热稳定性及表面性质,重点考虑pH,选择650℃羟基生物炭作为下一步研究的对象。试验探究羟基生物炭对As3+的吸附性能。结果显示:羟基生物炭的吸附动力学、等温线分别符合准二级吸附动力学、Langmuir等温线,相似系数分别为0.9994、0.9974,平衡吸附量为0.48mg/g,最大吸附容量为4.7664mg/g。在As3+为5mg/L,羟基生物炭为10g/L时对As3+的去除率达到95%。羟基生物炭对As3+的吸附量为0.483mg/g,是普通污泥生物炭的1.16倍,解吸量为0.005mg/g,是普通污泥生物炭的27.34%。试验模拟环境因素对羟基生物炭吸附As3+的影响,结果表明环境温度、溶液pH、共存阴离子(SO42-、PO43-)均影响羟基生物炭的吸附效果。羟基生物炭在环境温度33、27、15℃对As3+的吸附量分别为0.48、0.47、0.24mg/g,环境温度在室温及以上对羟基生物炭的吸附无影响,低温抑制吸附。不同pH溶液对As3+的吸附量由大到小为:pH=7(中性)>pH=5(弱酸性)>pH=9(弱碱性)>pH=2(强酸性)>pH=12(强碱性),羟基生物炭在中性溶液中吸附效果最好,溶液呈酸性或碱性均影响其吸附效果。SO42-对羟基生物炭吸附效果没有影响,吸附量一直保持在0.48mg/g,PO43-对羟基生物炭吸附效果影响显著,溶液中PO43-的浓度从0升高到0.1mol/L时,羟基生物炭的吸附量由0.46mg/g下降到0.11mg/g。
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