Charge Rate-Dependent Decomposition Mechanism of Toroidal Li2O2 in Li-O2 Batteries

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Using in situ atomic force microscopy,we visualized the oxidation dynamic process of toroidal lithium peroxide (Li2O2) in a working Li-O2 battery and clarified the correlation between the decomposition behavior and the charging rate.It was found that at a low charge rate,the decomposition could occur at the Li2O2/electrolyte interface,providing strong evidence that a tiny current is allowed to pass through the bulk phase of toroidal Li2O2.Further,the evolution of the periphery thickness,diameter and center thickness of the toroid as a function of charge capacity was quantitatively analyzed.In the early stage of charging,the diameter of the toroid radi-ally shrinks and the shrinking rate slows down in the later stage.Besides,the periphery thickness of the toroid decreases at a faster and uniform rate,while the center thickness decreases obviously in the later stage of charging.Increasing the charging rate promotes the decomposition occurring at the Li2O2/electrode interface,causing direct desorption of the Li2O2 from the electrode and irreversi-ble capacity degradation.
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