电化学阻抗图谱法TiO2薄膜光电极能带结构和催化活性研究

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本论文采用电化学阻抗图谱法(EIS),研究反应状态下的TiO2半导体多相光电催化体系。实验采用M273A恒电位仪,1025M频响仪(FRD)及配套软件PowerSuite,测量并分析了阳极氧化法制备的TiO2薄膜光电极在苯酚溶液中暗态、光照及改变阳极偏压时的电化学阻抗图谱。从体系电化学阻抗变化角度,讨论光照与否和外加偏压对苯酚体系光电催化过程的影响。在随后进行的苯酚光电催化降解实验中,得到和电化学阻抗实验一致的结论。 使用配套等效电路法分析软件ZsimpWin,处理电化学阻抗数据。系统分析了半导体/溶液界面特性,结合半导体光电极过程特点,提出三种TiO2薄膜光电极体系的等效电路模型。其电路描述码(CDC代码)分别为:模型Ⅰ R(RC)(RQ);模型Ⅱ R(R[CQ]);模型Ⅲ R(C(R(RQ)))。对比TiO2薄膜光电极体系阻抗拟合结果,选定模型Ⅲ为本实验体系最合理的等效电路模型。 进一步运用苯酚体系中等效电路各元件值,计算出TiO2半导体能带结构参数—空间电荷层宽度W。结果证明:当空间电荷层宽度W随阳极偏压增加而增大时,TiO2薄膜电极光催化活性提高,苯酚降解速度加快;当其等于薄膜厚度时,光催化活性最好,苯酚太原理工大学硕士研究生学位论文降解速度最快,此时出现最佳偏压值;继续增加偏压,光催化活性反而有所下降,苯酚降解速度变慢。 论文中还以涂覆法制备了TIOZ薄膜光电极,采用电化学阻抗图谱,研究了无机硫酸亚铁体系:并进一步运用传统的循环伏安法对照研究Ti02薄膜光催化剂活性。用以证实电化学阻抗图谱研究光电极催化活性方法的合理性。 本论文初步建立起在反应状态下外加偏压时,电化学阻抗图谱法表征TIOZ半导体光电极催化活性的新方法。
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