【摘 要】
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甲醇制烯烃/丙烯工艺（MTO/MTP）是当前煤基碳资源绿色催化转化的重要过程之一.在MTO/MTP工艺中,分子筛通常面临低碳烯烃选择性低、水热稳定性差和寿命短等挑战.开发高选择性和高稳定性的分子筛催化剂对煤基乙烯/丙烯等化学品的工业生产具有重要意义.本文选择了具有12元环孔道的低硅丝光分子筛（Si/Al=6）为母体,对其进行脱铝处理制备了一系列不同Al含量的高硅丝光（Si/Al=51-436）催化
【机 构】
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华东师范大学化学与分子工程学院,绿色化学与化工过程上海市重点实验室
【基金项目】
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supported by the Ministry of Science and Technology of the People’s Republic of China （2016YFA0202804）； the National Natural Science Foundation of China （21533002, 21872052, 2197204
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甲醇制烯烃/丙烯工艺（MTO/MTP）是当前煤基碳资源绿色催化转化的重要过程之一.在MTO/MTP工艺中,分子筛通常面临低碳烯烃选择性低、水热稳定性差和寿命短等挑战.开发高选择性和高稳定性的分子筛催化剂对煤基乙烯/丙烯等化学品的工业生产具有重要意义.本文选择了具有12元环孔道的低硅丝光分子筛（Si/Al=6）为母体,对其进行脱铝处理制备了一系列不同Al含量的高硅丝光（Si/Al=51-436）催化剂.通过N2-吸附、NH3程序升温脱附、羟基红外光谱、CD3CN-IR和Py-IR等技术对脱铝前后分子筛的孔道结构、酸密度、酸强度和铝的落位进行了深入研究,并将其与MTP反应性能进行关联.结果表明,骨架Al的脱除在晶体中引入了介孔.随着Si/Al的提高,分子筛的酸量和酸强度同时降低.深度脱铝后的丝光分子筛中只存在少量位于8元环侧口袋与12元环交叉口处的T2和T4位Al原子.Si/Al高于150的脱铝丝光分子筛在MTP反应中丙烯选择性高达63%,丙烯/乙烯的比值高达10.与低硅丝光分子筛相比,深度脱铝的丝光分子筛表现出更好的稳定性和更长的寿命.相同反应条件下,低硅丝光样品（Si/Al=6）反应2 h后完全失活（转化率低于10%）,而高硅丝光样品（Si/Al=274）反应132 h后转化率仍然高于80%.丝光分子筛在脱铝处理后催化性能得到大幅提升的原因为:酸密度和酸强度的降低显著改变了双循环机理历程,反应中芳烃循环的比重下降,烯烃循环得到了增强,进而提高了丙烯选择性并抑制了积碳速率.此外,脱铝后保留下来的Al原子（活性中心）位于12元环孔道,其大孔结构与脱铝引入的介孔孔道为反应物、中间体及产物的扩散提供了充足的空间,进一步抑制了副反应的发生和积碳的生成.进一步研究丝光分子筛形貌对MTP反应的影响发现,丝光分子筛尺寸的变化不改变产物分布,但显著影响催化剂寿命,其原因在于丝光分子筛c-轴长度的增加使得烃池物种的扩散受到限制,导致催化剂的寿命降低.
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