氧化锌量子点的制备与表征研究

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ZnO作为宽带隙半导体,具有3.3eV的直接带隙能和60meV的激子束缚能,这使得其在光学、电学、催化等领域具有广泛的实际应用。制备尺寸均一、结构稳定的ZnO量子点对其在各领域的应用至关重要。对ZnO量子点进行表面修饰是使其保持结构和光学性质稳定的一个重要途径。而且ZnO纳米材料的一些性能的改变可以通过对其进行合适的表面修饰来实现。ZnO量子点表面配体修饰机理的深入研究有利于人们合理地选择配体,并加深对量子点表面化学知识的认识。本论文针对以上问题展开研究并取得了一定的进展。在温和的无水乙醇碱性溶液体系中合成了ZnO量子点。在ZnO量子点生长的初期,由于奥氏熟化作用出现了ZnO量子点的双尺寸分布现象。这种双尺寸分布现象在延长反应时间或提高反应温度的条件下通过ZnO量子点的尺寸聚焦作用而消失。从反应动力学的角度出发,ZnO量子点颗粒的大小可以通过对反应体系中ZnO量子点结晶的设计来进行调控。ZnO量子点的可见发光可以从蓝光到黄光进行调变。本论文对反应体系的一些重要参数,如反应时间、温度、OH-的含量以及外来Mg2+进行了大量的考察。发现ZnO量子点颗粒的大小可以由这些参数进行精确的调控,而且可以用紫外可见吸收光谱对ZnO量子点的颗粒大小进行模拟。用甲醇/正己烷的两相体系对ZnO量子点进行表面修饰。在这种两相体系中对ZnO量子点用油酸进行表面修饰后,使其获得了更加稳定的结构、光学性质以及良好的分散性。这种两相体系路径成功地抑制了ZnO量子点向羟基乙酸锌的转变。用油酸进行表面修饰后的ZnO量子点的荧光强度不随时间发生改变,分散性也得到了很大的改善,而且可以长时间地稳定于非极性的溶剂中。用油胺和乙酸做配体实现了ZnO量子点在甲醇和正己烷溶剂中的可逆快速相转移。相转移过程中ZnO量子点的结构和光学性质没有发生改变。Pearson软硬酸碱理论和相似相容原理解释了ZnO量子点的这一可逆相转移机理。ZnO量子点的这一相转移过程的一个最大优点是可以实现反复操作。另外,对分散在极性溶剂中的ZnO量子点用PVP进一步进行修饰实现了其水溶性。而分散在非极性溶剂中的ZnO量子点通过蒸发溶剂可以得到疏水的透明半导体荧光薄膜。
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