论文部分内容阅读
铬(Cr)和砷(As)两种元素是环境中常见的污染物,许多情况下会同时存在于水中。因此,非常有必要制备出能够同步地高效去除水中Cr(Ⅵ)-As(Ⅴ)和Cr(Ⅵ)-As(Ⅲ)的复合污染物的材料。此研究主要是制备出一种磁性聚合物应用于Cr(Ⅵ),As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的去除,分析其同步去除Cr(Ⅵ)-As(Ⅴ)和Cr(Ⅵ)-As(Ⅲ)复合污染物的效能和机理。通过一种简单的合成方法,羧基化Fe3O4纳米材料(CMNP)就能够被聚2,3-二氨基苯酚(PDAPs)改性形成一种新型具有核壳结构的聚2,3-二氨基苯酚(PDAPs)改性的羧基化Fe3O4(CMNP@PDAPs)就可以直接合成。从一系列的表征方法,我们证实了聚合物PDAPs包覆在羧基化Fe3O4上,并且形成了一种明显的核壳结构。合成后的CMNP@PDAPs分别被应用于对单一金属污染物(Cr(Ⅵ),As(Ⅴ)和As(Ⅲ))和复合污染物(Cr(Ⅵ)-As(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)-As(Ⅴ))的去除。在单一金属污染物体系中,CMNP@PDAPs在温度30摄氏度的时候对Cr(Ⅵ),As(Ⅴ)和As(Ⅲ)的最大去除效能分别达到了298.3,73.7和169.0 mg·g-1。我们研究了水中不同条件对Cr(Ⅵ),As(Ⅴ)或As(Ⅲ)的去除效能的影响和讨论了Cr(Ⅵ)和As(Ⅴ)以及Cr(Ⅵ)和As(Ⅲ)之间的相互影响。Cr(Ⅵ)被吸附到CMNP@PDAPs上的被质子化的氨基官能团后同时被氨基官能团还原成毒性较弱的Cr(Ⅲ)。这种还原反应是促进Cr(Ⅵ)去除的推动力。As(Ⅲ)在CMNP@PDAPs上的吸附行为主要是内层络合作用,而As(Ⅴ)仅仅是靠静电的外层吸附。有趣的是,与氨基官能团发生鳌合作用的Cr(Ⅲ)和As(Ⅴ)/As(Ⅲ)之间的相互作用提高了As(Ⅴ)/As(Ⅲ)的去除效能。而As(Ⅴ)和As(Ⅲ)的存在都只是微微地降低了Cr(Ⅵ)去除效能。通过XPS分析,进一步证实了与氨基官能团发生鳌合作用的Cr(Ⅲ)和As(Ⅴ)/As(Ⅲ)之间的相互作用提高了As(Ⅴ)/As(Ⅲ)的去除效能。基于DFT计算,证实了Cr(Ⅵ)被还原成Cr(Ⅲ)。CMNP@PDAPs对高效地综合治理水中共存的Cr(Ⅵ)-As(Ⅴ)和Cr(Ⅵ)-As(Ⅲ)污染物具有潜在的实际应用价值。