随着半导体、电子元器件不断往微型化、轻型化和高效化方向发展，热困扰问题加剧，迫切需要良好的散热措施来解决。热界面材料作为一种填充热源和散热器之间的弹性材料，具有驱逐空气和加快散热的重要作用，广泛应用到LED照明、电磁屏蔽、电子信息、通讯设备、航空航天、汽车和家用电器等领域。因此开发一种低成本、高导热、电绝缘和优异综合性能的热界面材料非常重要，本文选择硅橡胶为基体，通过添加无机非金属氧化物、碳材料和金属等填料制备一系列导热硅橡胶，借助激光导热仪、高阻计、万能力学测试仪、热机械分析仪、热失重分析、扫描电镜、傅立叶红外光谱等现代分析手段表征导热硅橡胶的热导率、绝缘性能、力学性能、热膨胀系数、热稳定性和微观结构等，并详细研究了填料种类、填充量、粒径、形状、表面改性和组合分布等因素对这些性能的影响，最后制备得到良好综合性能的高导热硅橡胶。1、采用低成本的片形氧化铝和球形氧化铝填充制备导热硅橡胶，探讨了导热网络形成不同阶段的影响因素。结果显示在填充量低于20vol.%，导热性只跟填料本身导热性相关，填料尺寸和形貌影响不大；在20-45vol.%，导热系数增加速度K加快，并且K(200nm Al2O3)> K(40μm p-Al2O3)> K(40μm s-Al2O3)> K(5μm p-Al2O3)> K(5μm s-Al2O3)，片形的氧化铝比球形的更容易形成导热网络；根据渗流理论（Percolation Theory）导热网络的临界填充量在45vol.%左右，当大于临界点时导热系数急剧增长，并且球形氧化铝最大填充量可达到1000-1200phr。2、采用不同尺度的球形氧化铝复配寻找最佳配比。结果表明只有在高于临界值45vol.%以上才凸显复配协同效应。固定65vol.%填充量下，40μm和5μm球形氧化铝按照质量比7:3填充时导热系数最高达2.197W/m·K。依据Horsfield最密堆积理论，选用多元粒径氧化铝搭配填充65vol.%，制备硅橡胶复合材料的导热系数为3.136W/m·K，并且在120psi压力下测得的导热系数达5.827W/m·K，同时具有良好电绝缘性、热膨胀系数、力学等综合性能。3、在上述二元粒径氧化铝填料按照质量比40μm/5μm=7:3复配配方基础上，用纳米氧化铝和氮化硼替代20vol.%微米级氧化铝制得导热硅橡胶，导热系数分别为2.723W/m·K和3.416W/m·K，说明在固定填充量下，少量纳米氧化铝或氮化硼填料可以通过改善微米氧化铝导热粒子间的界面热阻，进一步提高导热硅橡胶的导热性能。4、通过在二元粒径氧化铝体系中添加少量碳质材料制备高导热并绝缘的硅橡胶复合材料。添加3g碳纤维、石墨烯和碳纳米管制备导热硅橡胶，体积电阻率分别为3.9×1014，7.86×1014，5.43×1014Ω·cm，导热系数分别为2.634，3.118，4.619W/m·K，其中碳纳米管最高，施加120psi压力下导热系数提高到了5.032W/m·K。另外少量碳材料的添加还起到增强力学性能的作用，经过偶联剂Si-69改性后不仅导热性提高了，力学性能也进一步得到增强。5、创新性地采用低熔点金属填料增强导热网络。分别用70℃易熔合金和220℃合金替代10vol.%二元粒径质量比7:3复配配方中的氧化铝填料，制备出复合材料的导热系数分别由未替代前的2.179W/m·K增至2.91W/m·K和3.41W/m·K，体积电阻率分别由未添加前的9.8×1014Ω·cm降低到4.2×1014和3.41×1013Ω·cm，仍符合绝缘子标准，但是对力学性能有不利影响。