氟化工园区及周边环境中全氟化合物的污染特征及风险评价

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全氟/多氟化合物(Perfluoroalkyl and polyfluoroalkyl substances,PFASs)是一种新型的持久性有机污染物,已经引起了研究者们的关注。玉米作为东北地区主要种植农作物,点污染源周边玉米中PFASs的污染特征却鲜见报道。此外,未见研究使用蒙特卡洛模拟应用于PFASs风险评价工作。因此,为研究点污染源周边环境中PFASs的污染特征及明确人体健康风险的主要暴露途径。本研究在辽宁阜新两个氟化工园区及周边采集不同时期的地表水、地下水、土壤及玉米样品,分析了18种PFASs在不同环境介质中的浓度与分布,探究了PFASs在水-土-玉米系统中的输入途径及迁移并应用蒙特卡洛模拟进行地下水、土壤以及玉米籽粒中PFASs的健康风险评价。研究结果表明:(1)全氟丁烷磺酸(Perfluorobutane sulfonate,PFBS)是两大氟化工园区周边水体中主要存在的单体。在丰水期,新旧氟化工园区周边地下水中18种PFASs总浓度(∑PFASs)水平分别为13.63~2956.38 ng/L及18.360~51818.61 ng/L。相关性及方差分析表明,频繁的降水会进一步加大地表水中PFASs的污染并通过补给作用向地下水中输送PFASs。此外,点污染源位置会影响水体中PFASs的浓度分布。(2)新旧氟化工园区周边土壤中∑PFASs分别为0.63~30.10 ng/g及22.84~2895.88 ng/g。其中,全氟丁酸(Perfluorobutanoic acid,PFBA)、PFBS以及全氟辛酸(Perfluorooctanoic acid,PFOA)是主要的检出单体。相关性分析表明土壤中∑18PFASs、全氟磺酸(Perfluoroalkyl sulfonates,PFSAs)以及全氟羧酸(Perfluoroalkyl carboxylates,PFCAs)浓度与氟化工园区距离呈现显著的负相关(p<0.05,p<0.01,p<0.01),说明当地的氟化工生产是土壤中PFASs的主要来源。(3)∑18PFASs在玉米中浓度为12.77~620.75 ng/g。PFBS、全氟己酸(Perfluorohexanoic acid,PFHxA)、全氟己烷磺酸(Perfluorohexane sulfonate,PFHxS)、PFOA以及全氟辛烷磺酸(Perfluorooctane sulfonate,PFOS)在所有玉米器官中的检出率为100%,是当地玉米中主要的检出物质。叶片对PFASs具有较强的富集能力,显著高于根、茎以及籽粒。主成分分析表明受污染的水源灌溉是土壤-玉米系统中PFASs的主要来源,其次为大气沉降。短链PFASs更容易在玉米体内进行迁移,而长链PFASs因具有较强的疏水性,导致其无法穿过根系质膜而被阻滞在根部。(4)蒙特卡洛模拟结果表明,以美国环保署(USEPA)推荐的健康指导值作为基准,如果当地居民饮用被污染的地下水以及食用玉米籽粒具有一定的健康风险。联合风险评价结果表明,饮用受污染的地下水是当地居民摄入PFASs的主要途径,其次为食用玉米籽粒,而居民通过接触土壤颗粒并不会摄入过多PFASs。氟化工生产是周边环境介质中PFASs的主要释放源,周边水体、土壤及玉米中均检测出PFASs。此外,PFASs对人体的健康风险也应给予更多关注。本研究为分析点污染源周边环境中PFASs的污染特征及环境行为提供帮助与参考,并对评估点污染源周边多环境介质中PFASs的风险具有一定的指导意义。该论文有图35幅,表13个,参考文献130篇。
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