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本论文主要讲述了一类经历亚乙烯基金卡宾中间体的新型双金催化反应的发现过程以及研究过程。 论文第一部分,我们用吡啶氮氧化物作为外在氧化剂,从简单的苯取代的炔丙醇出发,经历α-羰基金卡宾中间体,碳碳键迁移,生成1,3-二酮类化合物,再同水合肼反应得到高度官能团化的吡唑类化合物。这类化合物是医药和许多功能材料的重要中间体。我们对这一课题进行延伸研究时设计了先关环再扩环的串联反应,却意外得到了一种双金催化串联环化成内酯的产物。 论文第二部分,我们对发现的这一双金催化串联环化成内酯的反应进行了研究。通过条件优化,产率从30%提高到80%,关键的因素包括:(1)质子溶剂的引入;(2)溶剂叔丁醇与DCE的合适比例;(3)利用数学建模得到最优溶剂比例和浓度。机理研究过程中,我们再次意外发现了另一双金催化串联环化生成含环戊烯酮并环产物的反应。 论文第三部分,我们对再次发现的这一双金催化环化反应进行了研究。包括:对条件进行了简单的优化;对底物进行了拓展,发现具有较广的底物普适性;对机理进行了研究,认为这种双金催化环化反应经历了亚乙烯基金卡宾中间体,分子内甲氧基迁移,最后发生Nazarov关环并且水解,得到含有环戊烯酮的链式多环骨架的分子。这种骨架出现在很多天然产物以及生物活性分子中。用这种方法学合成的产物经过两步转化即可得到八元并环产物。后者也是许多有用分子里的关键片段。