分子束外延法制备Bi系氧化物薄膜及其条件优化

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本文利用分子束外延法制备Bi系氧化物薄膜。通过使用自制的臭氧浓缩装置对臭氧进行浓缩,得到了可以满足MBE法制备Bi系薄膜的高浓度臭氧,细致地讨论了影响臭氧浓度的因素,同时对束源炉Bi、Sr、Ca和Cu金属单质进行了冶炼,测得了各个束源炉温度T与蒸发速率R的关系,细致研究分析了衬底温度和臭氧分压对Bi2Sr2CaCu2O8+δ(Bi-2212)薄膜的影响,并通过改变衬底材料,在衬底与薄膜之间做不同厚度过渡层等方法改善薄膜的外延质量。最后通过检测方法分析研究了 Bi系薄膜的结构、表面形貌、结晶性和电学性能。本文的主要研究结果如下:对实验设备进行改造并优化臭氧浓缩条件。结果是在臭氧发生器电流2.0A,电压235V,氧气压强0.03MPa,氧气流量25L/h下,浓缩8h可获得高于90mol%的臭氧并保持2小时以上。氧气流量变小和浓缩时间变短都会使得硅胶瓶中硅胶分子不能对臭氧分子达到完全吸附,得到的臭氧浓度降低。氧气流量变大和浓缩时间变长都会使得硅胶瓶中硅胶分子已经超过了饱和吸附,发生“洗瓶”现象,不能对臭氧分子达饱和吸附,得到的臭氧浓度降低。Bi、Sr、Ca和Cu束源炉蒸发速率的对数logR和1000/T呈现良好的线性关系,符合Clausius-Clapeyron方程的推导式:logR=a/T+b。在臭氧分压是1.3×10-3Pa的条件下,沿着c轴外延生长出成相最好、结构最均匀的Bi-2212所对应的最好衬底温度是780℃。在臭氧分压保持相同情况下,衬底温度的降低会导致容易生成Bi-2201相,衬底温度的升高会导致容易生成Bi-2223相。原因是衬底温度的改变给Bi-2212→Bi-2201相变和Bi-2212→Bi-2223相变分别提供了能量,促进了相变方向的转化。在衬底温度780℃的条件下,沿着c轴外延生长出成相最好、结构最均匀的Bi-2212所对应的最好臭氧分压是1.3×10-3Pa,而且臭氧分压越高越有利于形成Bi-2201相,臭氧分压越低越有利于形成Bi-2223相。相同制备条件下,SrTiO3(100)衬底上生长的Bi-2212薄膜结晶性比MgO(100)衬底上生长的Bi-2212薄膜结晶性要好;一定厚度过渡层可以减缓MgO衬底与Bi-2212薄膜之间的错配度,降低由于错配关系导致的应力,改善薄膜结晶性和表面形貌,并提高了薄膜的超导转变温度。
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