VOCs催化燃烧CeO2基氧化物催化剂的载体作用机制研究

来源 :浙江工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:iflytekmilk
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
挥发性有机化合物(VOCs)是主要的大气污染物之一,它不仅会造成大气的光化学污染,而且毒性大严重影响人体健康。催化燃烧法是一种对环境友好、能耗低、效率高的有机废气治理技术,催化燃烧技术中最关键的是催化剂的选择,因此研究和开发廉价易得、活性高及热稳定性好的优良催化剂具有极其重要的现实意义。Cu-Mn-Ce三元复合氧化物催化剂是课题组一直在研究的一类高效VOCs催化燃烧催化剂。高比表面积的SiO2一直被认为是非常优良的金属氧化物催化剂的载体和造孔模板材料。本文系统地研究了SiO2载体,对Cu-Mn-Ce复合氧化物的作用效应,通过HTEM、H2-TPR和XRD等手段对催化剂进行了表征,并结合催化剂的活性数据对SiO2载体效应进行了机理分析,具体结果如下:以不同类型的SiO2(KIT-6、SBA-15、硅胶)为载体,采用浸渍法制备了不同负载量的Cu-Mn-Ce/SiO2催化剂,以甲苯催化燃烧为模型反应,考察了催化剂性能。结果表明,三种类型的SiO2载体负载的Cu-Mn-Ce催化剂在低负载高分散状态下均会出现显著的失活现象,负载量增加则催化剂活性逐渐恢复。XRD和H2-TPR表征结果显示,SiO2载体并没有对催化剂的结构和氧化还原性能产生影响;BET和HTEM表征显示,SiO2载体对催化剂的织构性质和微观形貌也没有影响。因此,SiO2载体对Cu-Mn-Ce催化剂存在一种物理屏蔽效应,导致活性成分失效。这就像高比表面积的SiO2载体表面布满“陷阱”,活性组分落入陷阱就会造成失效,而只有把陷阱填满,活性组分才会继续显示出反应活性。为进一步验证这种物理屏蔽的“陷阱”效应,论文通过碱洗的方式去除SiO2载体之后,催化剂的活性得到逐步恢复,尤其是低负载量的催化剂活性恢复最显著。同样,通过对SiO2载体进行高温焙烧,使其表面收缩去除孔道陷阱,催化剂活性也得到恢复。另外,通过机械混合的方式将Cu-Mn-Ce复合氧化物与SiO2混合,得到的催化剂活性也明显优于浸渍法制备的Cu-Mn-Ce/SiO2催化剂。以上研究均表明,SiO2载体表面对铈基复合氧化物存在一种物理屏蔽的“陷阱”效应,这种效应是物理作用,且是可逆的。以堇青石为载体,采用浸渍法制备了蜂窝陶瓷型整体式Cu-Mn/CH、Cu-Mn-Ce/CH、Cu-Mn-Ce-Zr/CH和La-Mn/CH催化剂。发现铈基氧化物虽然在高比表面积的SiO2表面出现了“陷阱”效应,,但在低比表面积的堇青石(<2 m~2/g)表面没有这种效应。
其他文献
目的研究加味三妙丸(MSMP)对NLRP3炎性体和TLRs/MyD88/NF-κB信号转导通路中关键基因的调控作用,探讨其抗痛风性关节炎的机制。方法流式细胞仪检测不同分化时间对细胞表面标志物CD11b、CD14表达的影响,明确THP-1细胞分化条件;MTT法测定造模、给药及造模给药对细胞存活率的影响;采用酶联免疫吸附法(ELISA)测定细胞培养基中炎症因子IL-1β分泌水平,蛋白免疫印迹法(Wes
生活和工业生产都会产生大量的氨氮废水,对环境造成严重的危害。氨氮废水的处理是目前国内废水处理领域的难题。寻找经济有效的氨氮废水处理技术成为科学研究者的重大研究课题。本文研究运用化工精馏原理脱除废水中的氨氮并且实现了氨氮的资源化利用。运用过程模拟软件对氨氮废水资源化利用进行了工艺模拟及优化,提出了节能型的双效精馏工艺及热泵精馏工艺流程。大幅度的降低了能耗,减少了排放,并且达到了氨的最高价值的回收。本
马铃薯块茎蛾Phthorimaea operculella(Zeller)(Potato tube moth,PTM)(鳞翅目:麦蛾科)是一种世界性的茄科作物害虫,主要通过幼虫取食叶片和钻蛀块茎对作物造成危害。昆虫在长期的进化中形成了灵敏的嗅觉感觉系统,帮助昆虫选择栖息地和寄主植物,躲避天敌,完成交配和繁殖行为。而性信息素的识别是鳞翅目昆虫成虫间化学通讯的重要环节,对于这些昆虫实现种间隔离和种间交
提高作物生产的N素利用率是我国农业生产急需解决的重要课题。为明确一种氮肥增效剂----“氮来福”在棉花上的应用效果与使用技术,本研究以陆地棉中棉所49为材料,通过设置不同施N水平与氮来福不同混施比例,研究了对棉花生长发育、产量、纤维品质和N素利用以及土壤酶活性的影响。获得的主要结果如下:(1)在N总量减10%的条件下掺施氮来福,可以提高棉花生育中后期的株高、叶片SPAD值和叶绿素含量,可以改善中后
石蜡由于具有较大的体膨胀系数,稳定的化学性质,来源丰富,价格低廉,可作为微驱动器动力源,提供较大的驱动力和驱动位移,在高功率微驱动器方面具有巨大的应用潜力。但石蜡极低的热导率导致石蜡热响应速度慢,需要消耗更多的能量才能达到一定的驱动位移,限制其进一步发展。本文尝试在石蜡中添加高导热颗粒来改善石蜡热导率,提高其热响应速度。本文采用有机物前驱体热分解法,以甲酸铜-辛胺配合物为前驱体,在石蜡体系中制备了
目的基于前期对鳖甲肽HGRFG药效学的初步研究,研究不同给药方式对CCl4诱导的肝纤维化大鼠治疗效果的影响;考察鳖甲肽HGRFG是否通过抑制大鼠原代肝星状细胞(hepatic stellate cell,HSC)中TGF-β/Smad信号通路中信号转导抑制大鼠原代HSC活化,从而抑制其分泌细胞外基质。方法1.采用腹腔注射四氯化碳橄榄油溶液(CCl4:Oil=4:6)建立SD大鼠肝纤维化模型,随机分
随着日益严重的环境问题,各国对燃料油中硫含量提出了严格的限量标准。欧盟国家从2010年起,燃料油中硫含量必须低于10μg/g,在燃料电池方面,其燃料油的硫含量必须低于0.1μg/g。传统的加氢脱硫虽可有效地脱除汽油中的无机硫化物,但很难脱除噻吩及其衍生物。在许多非加氢脱硫的方法中,吸附脱硫具有选择性好、操作费用低、条件温和等优点,而其中π络合吸附脱硫比物理吸附脱硫更具有选择性,比化学吸附脱硫更易于
随着人们环境保护意识和食品安全意识的提高,国内外对环境和食品中农药残留监测的力度不断加强。在这种大环境之下,样品前处理技术的发展尤为重要。分散液相微技术(Dispersive Liquid-liquid Microextraction,DLLME)是一种操作简单、高效、环保且微型化的新型样品前处理技术,在分析领域中被广泛应用。学者们通过断改良创新,提出了多种高效的新型分散液相萃取技术。超声微波协同
大豆油脱臭馏出物是提浓天然维生素E(VE)的重要原料,成分复杂,主要有VE、甾醇、甘三酯和游离脂肪酸等。为了更好地分离VE,本文在传统工艺的基础上,研究了甲酯化反应预处理原料的影响,得到切合实际生产的工艺条件;然后采用高真空蒸馏耦合分子蒸馏两步法提取VE T50产品(天然维生素E含量50%以上)。本文还通过ASPEN模拟和刮膜式分子蒸馏的设计与选型,为工业化生产提供了一些初步的数据。首先对原料油酯
近几年来,反应型荧光传感器因其高选择性和高灵敏性的特点得到了快速的发展。随着人们对检测要求的提高,对该领域的研究将会朝着灵敏度更高、反应时间更少、应用范围更广的方向发展,此外,反应型荧光传感器在生物检测以及实际应用方面也有望得到进一步的应用发展。以香豆素和苯并咪唑合成了含C=N的荧光传感器1,可实现比色检测Cu2+和荧光检测Hg2+。Hg2+的加入引起传感器1荧光强度增大,量子产率由0.009变为