复合材料已成为国民经济领域不可缺少的关键基础材料,从微观角度研究复合材料的性能机理具有重要的指导意义。聚乙烯的化学结构性能较为稳定,其生产和制备工艺也较为成熟,已成为目前应用最广泛的高分子材料。石墨烯具有较大的比表面积和卓越的力学性能,将二维石墨烯作为填料加入到聚乙烯基体中构成石墨烯/聚乙烯复合材料,诱导聚乙烯在其表面结晶,可以改善聚乙烯基体的力学性能。本文利用分子动力学模拟,建立了不同聚乙烯链长的聚乙烯(PE)、石墨烯/聚乙烯(GRA/PE)、功能化石墨烯/聚乙烯(f-GRA/PE)体系的全原子模型,在不同温度下对三种体系进行等温结晶动力学模拟,并对结晶后的模型进行拉伸,分析链长、官能团、温度等因素对复合材料的结晶度及力学性能的影响。本文的主要研究内容如下:首先,利用分子动力学方法模拟不同链长的PE、GRA/PE、f-GRA/PE体系在温度为500K时的等温结晶动力学过程。研究结果发现,二维石墨烯片层为聚乙烯结晶提供异相成核位置,诱导聚乙烯在非键能相互作用下在其表面形成取向有序的吸附层,链长20、80和200的GRA/PE体系结晶度分别为75%、60%和40%,f-GRA/PE体系结晶度分别为49%、10%和5%,复合材料的结晶度随链长的增加逐渐降低,链长相同时,f-GRA/PE体系的结晶度低于GRA/PE体系。在石墨烯与聚乙烯之间的范德华相互作用下,复合材料中聚乙烯的结晶是吸附和定向高度协同的过程。石墨烯功能化后对聚乙烯分子链的吸附作用增强,二者的界面距离减小,相容性提高。通过对模型的均方位移分析可知,随着链长增加GRA/PE和f-GRA/PE体系均方位移减小,粒子移动速率减小,链长相同时,f-GRA/PE体系的均方位移值较小。其次,为了研究温度对复合材料结晶度的影响,分别对链长80的GRA/PE体系和链长200的f-GRA/PE体系在350K、400K和500K的温度下进行等温结晶动力学模拟。研究结果发现,温度为350K、400K、500K时GRA/PE体系的结晶度分别为41%、53%、60%,随着温度的提高结晶度增大,结晶茎的长度增加。温度为500K时,聚乙烯分子链在石墨烯表面形成多层吸附层,说明此温度下石墨烯对距离较远的分子链具有较强的吸附作用。在f-GRA/PE体系中,由于链长和官能团的共同作用,结晶度未受到显著影响。通过对GRA/PE体系的玻璃化温度测定发现石墨烯的加入使得复合材料的玻璃化温度与聚乙烯基体相比提高了25K。随着温度的提高,GRA/PE与f-GRA/PE体系中聚乙烯分子链的动力性增强,体系的均方位移增大。最后,对石墨烯与聚乙烯复合材料的力学性能进行分析。通过对模拟体系的界面吸附力计算可知,随着链长的增加石墨烯与聚乙烯间的界面吸附力变大,链长相同时f-GRA/PE的界面吸附力较大。通过对模型的回转半径进行分析发现,f-GRA/PE体系的回转半径较小,分子链的柔顺性低。通过单轴拉伸模拟发现,石墨烯的加入改善了聚乙烯的拉伸性能,PE、GRA/PE、f-GRA/PE体系的屈服应力分比为0.09GPa、0.18GPa、0.24GPa。由于石墨烯的吸附作用,聚乙烯在拉伸方向的活动性减弱,复合材料抵抗变形的能力增强,其应力在弹性区域随着应变的增加线性提高,而屈服应变之后呈现下降趋势。功能化石墨烯通过提高界面吸附力抑制分子链在拉伸过程中的活动性,复合材料的屈服应力增大,拉伸性能提高。分子动力学模拟在节约实验资源的同时对石墨烯/聚乙烯复合材料的应用提供了重要的理论指导意义。本文通过分子动力学方法模拟了PE、GRA/PE、f-GRA/PE体系的等温结晶动力学过程,并对结晶后的体系进行拉伸,分析了链长、官能团、温度等因素对复合材料体系结晶度及力学性能的影响,从分子水平揭示了复合材料的性能机理。