【摘 要】
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半导体光催化分解水将太阳能转化成高效清洁的氢燃料,被认为是应对传统能源短缺的有效途径之一。PCN（聚合物氮化碳）因其制备简单、能带结构合适和稳定性好等优势,被广泛应用于光催化制氢领域,但是传统的PCN光吸收能力较差,光生载流子复合率较高,这导致整体的光催化反应效率一般较低。因此增强光吸收,加速光生载流子的分离效率是至关重要的。此外,在一个光催化反应体系中,助催化剂的作用也是不容忽视的,将助催化剂的
【基金项目】
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国家自然科学基金（21962010）； 国家重点研发计划（2018YFB1502004）；
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半导体光催化分解水将太阳能转化成高效清洁的氢燃料,被认为是应对传统能源短缺的有效途径之一。PCN（聚合物氮化碳）因其制备简单、能带结构合适和稳定性好等优势,被广泛应用于光催化制氢领域,但是传统的PCN光吸收能力较差,光生载流子复合率较高,这导致整体的光催化反应效率一般较低。因此增强光吸收,加速光生载流子的分离效率是至关重要的。此外,在一个光催化反应体系中,助催化剂的作用也是不容忽视的,将助催化剂的利用率达到最大化也是亟待解决的。针对以上问题,本文利用针状尿素无模板热解法合成了低聚等级孔U-PCN材料,在增强光吸收的同时还加速了甲酸扩散到其内部的速率,能够高效的原位清除PCN内部产生的空穴,使剩余的电子很容易扩散到光催化剂表面发生反应,从而大大提高了光生载流子的分离效率。为了进一步提高析氢性能,在PCN上通过不同方法分别负载Pt纳米粒子和Pt原子。本文的主要研究内容包含以下三个部分:（一）利用针状尿素通过简单的一步热解法制备了U-PCN-T（T为450℃、480℃、550℃、600℃）,并探究了该材料的体相插层行为与光吸收性能。等级孔结构对光吸收有明显的增强效应,而且低聚合度和等级孔结构（U-PCN-480）极大地提高了甲酸的体相插层程度和扩散速率。（二）Pt/U-PCN-480在甲酸体系中具有最好的光催化析氢活性(379μmol h-1),其AQE（表观量子效率）在入射光波长为380 nm,光强为30 m W cm-2时,可以达到70.4%。这是由于体相光催化和光吸收增强的协同效应,且体相光催化的贡献更为显著。（三）为了在保持高效光催化性能的同时提高Pt的利用率,用快速（秒级）光还原的方法制备出了单原子催化剂Pt SA/U-PCN-480。该催化剂中Pt的负载只有0.16 wt%,比化学还原法制备的Pt/U-PCN-480中的Pt负载量（1.0 wt%）低了6.25倍,但Pt SA/U-PCN-480的活性(369μmol h-1)和Pt/U-PCN-480(379μmol h-1)相当。
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