【摘 要】
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半导体光催化技术作为光驱动环保新技术,因其能有效利用太阳能可应用于净化空气、产氢产氧、降解水体污染物等方面,半导体光催化剂具有重要的研究价值和应用前景。其中,非金属半导体光催化剂石墨相氮化碳（g-C3N4）因具有合成方法绿色简便、原材料廉价、可见光响应和稳定的物理化学性质等优点在光催化领域中被广泛研究,但其可见光响应范围窄、比表面积较小、光生载流子迁移效率低和分离能力差、无法生成羟基自由基（·OH
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半导体光催化技术作为光驱动环保新技术,因其能有效利用太阳能可应用于净化空气、产氢产氧、降解水体污染物等方面,半导体光催化剂具有重要的研究价值和应用前景。其中,非金属半导体光催化剂石墨相氮化碳（g-C3N4）因具有合成方法绿色简便、原材料廉价、可见光响应和稳定的物理化学性质等优点在光催化领域中被广泛研究,但其可见光响应范围窄、比表面积较小、光生载流子迁移效率低和分离能力差、无法生成羟基自由基（·OH）等固有的缺点依旧限制了g-C3N4的实际应用。为了解决以上问题,本研究采用碳量子点对g-C3N4进行形貌调整和构建光催化自芬顿体系研究其光催化性能与反应机理。一方面通过负载碳量子点对超分子自组装法合成的g-C3N4进行形貌定向调控和光电性能的优化;另一方面,通过掺杂Fe离子和负载碳量子点构建了g-C3N4基高效光催化自芬顿体系,在超分子自组装法合成g-C3N4的体系中引入芬顿反应,实现对H2O2的有效利用并产生有强氧化性的·OH。通过上述改性策略有效提高了g-C3N4对水体环境有机污染物的降解效率,为优化超分子自组装法构筑高效g-C3N4基光催化体系提供新的研究思路。本文的主要内容及结论如下:（1）在三聚氰胺、三聚氰酸形成超分子自组装体系的过程中通过添加适量碳量子点（N-CQDs或CQDs）可实现超分子自组装g-C3N4（MCN）的形貌调控。形貌调控作用机制是通过碳量子点表面携带的含氧基团调整MCN层间的相互作用力实现。通过微观形貌表征分析发现,g-C3N4复合材料为形貌均匀可控的多孔松果状的球体结构,且比表面积达108.57 m~2·g-1,约为普通热聚合制备的g-C3N4(5.5 m~2·g-1)的20倍。（2）通过研究碳量子点改性超分子自组装氮化碳光催化剂（N-CQDs/MCNx）降解盐酸四环素（TC-HCl）的性能发现,N-CQDs/MCN1样品拥有最优异的光催化性能,在120 min内对目标污染物TC-HCl的降解率为89%。N-CQDs/MCNx光催化材料的光催化活性提高得益于其松散多孔球型结构形貌调控和N-CQDs改善光电性能的协同作用。因材料能带结构导致在材料光降解TC-HCl过程中未产生·OH,·O2-和h+是主要的活性物质,采用液相色谱-质谱（LC-MS）对其中间产物进行鉴定并推测可能的降解路径。（3）采用简单的超声沉积和热聚合的合成方法,通过掺杂适量Fe离子进入N-CQDs/MCN1光催化剂中来构建光芬顿体系,合成新型光芬顿催化剂Fe/N-CQDs/MCN1。以模拟废水中的难降解、低浓度有机污染物（TC-HCl、环丙沙星、双酚A）为目标污染物,Fe/N-CQDs/MCN1光芬顿催化剂对目标污染物有显著的降解效果,其中0.2Fe/N-CQDs/MCN1在120 min内对环丙沙星的降解率达76%。通过表征及实验结果可知,Fe/N-CQDs/MCN1催化活性得到显著增强是因为光芬顿反应的发生和N-CQDs对材料光电性能优化的结果,且·OH和·O2-是降解污染物的主要活性物质。
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