石墨烯多孔材料显微结构调控及吸附性能研究

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  首先,以天然石墨为原料,采用改进的Hummers法制备出氧化石墨烯(GO),然后,以GO为前驱体分别通过水热法和化学还原法制备出了PrGO和GA。通过XRD、FT-IR、Raman、N2吸附-脱附测试、SEM和TEM等手段对PrGO样品和GA样品进行表征和分析,探究了水热反应温度、水热反应时间和GO浓度对PrGO制备和显微结构的影响,以亚甲基蓝(MB)溶液为模拟废水,探究PrGO对MB的吸附规律、吸附动力学和吸附等温线模型。研究了NaHSO3/GO质量比、化学反应温度和时间对GA显微结构和还原程度的影响规律,并探究GA对各类油的吸附性能。
  研究表明,PrGO为多级孔结构,其比表面积(SSA)、总孔容和平均孔尺寸随着水热反应温度的升高而增加。随着水热反应时间的延长,PrGO依次呈现粒状、粒状与片状共存的形貌结构,当水热反应时间为20h时,所制备的PrGO呈现类西兰花结构。随着GO浓度的增大,PrGO的表面孔洞数量相应增多。升高水热反应温度、延长水热反应时间和降低GO初始浓度,可加深PrGO的还原程度。GO初始浓度为2mg·mL-1,水热反应温度和水热反应时间分别为205℃和12h,制备PrGO的SSA、总孔容和平均孔尺寸分别为471.1m2·g-1、0.307cm3·g-1和2.95nm。
  PrGO对MB的去除率随着吸附时间的延长、PrGO投入量的增加、溶液pH的增大和MB溶液温度的升高而逐渐增大,随着MB溶液浓度的增大而减小;延长吸附时间、增大溶液pH、提高MB溶液浓度和减小PrGO投入量,可增大PrGO的平衡吸附量。PrGO投入量为10mg、MB溶液浓度为16mg·L-1、MB溶液温度和pH分别为25℃和6.5时,吸附120min达到动态吸附-脱附平衡,此时,PrGO对MB的去除率和PrGO的吸附量分别为96.45%和158.01mg·g-1。PrGO对MB的吸附过程符合准二级动力学模型和Langmuir等温线模型。
  GA具有丰富的类蜂窝状孔洞,石墨烯片层之间以Y字型连接、相互堆叠形成稳定的三维结构。GA的孔尺寸分布在几十微米到几毫米之间,其孔径尺寸随着NaHSO3/GO质量比的增大、化学反应温度的提高和反应时间的延长而逐步减小。GA具有良好的弹性回复性能与力学性能,当应变为70%时,最大应力为27.5kPa。GA的多孔结构增加了油污吸附位点和储存油的体积,使其对油类有良好的吸附性能。随着NaHSO3/GO质量比的增大和化学反应时间的延长,所制GA对机油的平衡吸附量呈现先减小后增大、再减小的变化趋势;随着反应温度的升高,所制GA对机油的吸附量逐渐减小;产生这些变化的原因主要是随着上述反应条件的改变,GO表面含氧官能团含量逐渐减少、还原程度不断加深。当NaHSO3/GO质量比为1:2、反应温度和时间分别为80℃和24h时,所制备的GA样品的综合性能最好,其对机油的吸附量为65.74g·g-1,吸附-挤压循环10次后,仍能达到初始吸附量的92.7%,且对多种油的吸附容量均在62.3g·g-1以上。
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