量子轨道分辨的强场光电子测量与调控研究

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强场光电离是激光与物质相互作用的最基本过程,其源于电子在强激光场中从束缚轨道向连续态的跃迁。因此分辨不同束缚量子轨道的电离特性不仅将深化对电离过程的理解,还为对电离过程的调控提供了新的自由度。原子、分子是组成物质的基本单元。原子、分子强场光电离特性的测量与调控研究可用于探究原子、分子内部结构和操控超快动力学过程。本论文通过单色圆偏激光场下轨道旋向依赖的弗里曼共振电离,在光电子能谱上完全分开来自两个简并轨道的电子。这种轨道分辨的能力可以被用来产生能量分辨的高度自旋极化电子。将单色圆偏激光场换成反向双色圆偏激光场,能够在光电子角分布上完全分离来自两个简并轨道的电子,从而得到角度分辨的高度自旋极化电子。通过调节两束光的强度比,研究了不同通道之间的竞争关系和光电子角分布中的不对称现象。利用近圆偏激光场选择特定的中间态来进行共振电离,测量了共振通道间的自参考电离延时。论文的主要工作及创新点如下:(1)提出通过改变中心波长为410 nm的圆偏振激光强度调控Xe原子基态P+和P-轨道共振电离特性的新方案。根据跃迁选择定则,从P-轨道经四光子激发后到达的里德堡态比从P+轨道激发后到达的里德堡态能量更低,因此P-轨道需要在更高的激光强度下才能发生弗里曼共振电离,而此时P+轨道将发生非共振电离。随着激光强度的增加,发生共振电离的P-轨道发射电子峰在能谱上保持不动,而发生非共振电离的P+轨道发射电子峰向低能移动,因此可以在电离能谱上清晰的分辨出P+和P-轨道的贡献,从而进一步从光电子能谱中分离出具有高自旋极化度的电子,并有望应用于单原子环流态的检测。我们的方案被证实适用于波长范围从400 nm到410 nm波长和强度范围从6×1013 W/cm~2到1×1014 W/cm~2的激光脉冲。(2)提出了通过反向双色(400 nm+800 nm)圆偏激光场在角分辨的光电子动量谱中分离Ar原子P+和P-轨道贡献的方案。对于包含旋向相反的环形电流的P+和P-轨道而言,其激发电离过程敏感依赖于驱动激光的旋向,因此改变旋向相反的两束激光的强度比可以有效实现对电离通道的控制。通过对电离通道(吸收6个400 nm的光子和释放1个800 nm的光子)和电离通道(吸收5个400 nm的光子和吸收1个800 nm的光子)电离率的操控,可以使得整体具有1.07π相位差的两电离通道在光电子角分布上分别呈现出三瓣和六瓣结构。这种角分辨的轨道选择和电离通道调控能力,根据自旋轨道耦合规律,还可以进一步应用于产生角分辨的自旋极化电子。(3)利用近圆偏激光场来选择特定的中间态实现共振电离,实验测量结果表明4f和5f共振通道间的电离延时为45.6 as。由于所选择的中间态仅在主量子数上有所不同,而具有相同的角量子数和磁量子数,因此我们的研究揭示了电子轨道的径向部分对光电离时间的影响。
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