含羧基氧化淀粉膜的制备及其结构性能研究

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淀粉作为一种天然多糖,是可完全生物降解的环境友好性材料,淀粉基生物降解材料的开发已得到高度重视,并成为科研的热点之一。但是淀粉基膜材料,存在酶降解周期短、耐水性差(特别是含羧基淀粉基膜材料)的缺点,因此,淀粉基膜材料的结构和性能调控备受学术界和产业界重视。本文利用TEMPO/NaClO/NaBr氧化体系制备C6位为羧基的氧化淀粉。然后以其作为膜的基材,考察两种不同改性剂(纳米颗粒八聚(四甲基铵)倍半硅氧烷octa TMA-POSS(OTMA-POSS)或马铃薯原淀粉)的分别引入,以及后续的酸处理和热处理对氧化淀粉膜(CSF)结构和性能的影响。得到了以下主要结果:(1)研究了 TEMPO/NaOCl/NaBr体系选择性氧化马铃薯淀粉的工艺,通过FTIR光谱和NMR波谱表征氧化淀粉的结构。结果表明,氧化剂用量增加会使氧化程度加大,而催化剂用量增加会使氧化速率大大提高。TEMPO/NaOCl/NaBr体系在碱性条件下能将C6位伯羟基完全选择性氧化成羧基,且其选择性氧化能力很强,C2、C3位仲羟基未见氧化迹象,因此可制备出C6位为羧基的氧化淀粉。(2)研究了水溶性纳米颗粒OTMA-POSS的引入以及酸处理和热处理对氧化淀粉膜结构和性能的影响。结果表明:OTMA-POSS的加入可改善氧化淀粉膜的力学性能,当OTMA-POSS含量为0.4wt%时,复合膜的拉伸强度达到最大值(39.20MPa),与纯氧化淀粉膜相比提高了 18.3%,但是断裂伸长率的变化不是很明显,这可能是由于OTMA-POSS与氧化淀粉之间存在着较强的离子键作用;酸处理后氧化淀粉膜的耐水性有所提高,具有良好的保形性,且有较长的酶解周期,这是由于羧基淀粉比其钠盐的亲水性差,并且氢键作用强;进一步热处理后,膜的耐水性能大大提高,获得优异的保形性能,且酶解周期更长。环境湿度对淀粉膜的力学性能有着较大影响,随着湿度的增加,CS/OTMA-POSS复合膜材料的抗拉强度呈现下降的趋势,并且OTMA-POSS含量的越多,下降的趋势越明显,但是断裂伸长率的变化不是太显著。随着湿度的增加酸处理的CS/OTMA-POSS复合膜材料的抗拉强度也呈现下降的趋势,并且断裂伸长率也有所提高。(3)通过引入马铃薯原淀粉调节氧化淀粉的耐水性,研究了酸处理和热处理对二元淀粉复合膜结构和性能的影响。结果表明:CS/PS的比例对二元淀粉复合膜的力学性能及酶降解性能没有太大的影响,但是PS的添加可使二元淀粉复合膜的耐水性有所提高。酸处理同样可将CS/PS二元淀粉复合膜中CS分子中的羧酸根离子转变为羧基,提高膜的耐水性能使其获得良好的保形性,但对膜的酶解性能影响不大。进一步的热处理后,膜的耐水性能得到进一步地提高,获得优异的保形性能,且可延长降解周期。但是,CS/PS的比例对CS/PS复合膜材料最终的酶解性能基本没有影响。(4)研究了辐照处理对CSF结构和性能的影响。结果表明:辐照处理前后,CSF及其酸处理、热处理膜的的红外谱图未发现明显变化,但力学性能均有所提高,且酸热处理的CSF酶降解性能略有降低,其原因有待于进一步研究。
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