【摘 要】
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随着城市现代化进程的推进,生活污水和工业废水处理量不断增加,由此产生的城市污泥迅猛增加,这给污泥的处理和处置带来了巨大的挑战。超临界水气化污泥技术是一种高效清洁能源转化技术,它具有能源转化能力强、进料无需干燥、除菌灭毒效果显著和固定重金属等优势,已成为当前研究热点。超临界水气化技术可以在处理污泥的同时产生轻质生物燃料,同时实现污泥减量化、无害化和缓解能源短缺。本论文对超临界水气化污泥工艺参数进行筛
【基金项目】
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深圳市科技创新项目《基于超临界水气化污泥催化产富氢燃气为燃料的固体氧化物燃料电池产电特性及能质转化》,项目编号:JCYJ20170818093116044；
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随着城市现代化进程的推进,生活污水和工业废水处理量不断增加,由此产生的城市污泥迅猛增加,这给污泥的处理和处置带来了巨大的挑战。超临界水气化污泥技术是一种高效清洁能源转化技术,它具有能源转化能力强、进料无需干燥、除菌灭毒效果显著和固定重金属等优势,已成为当前研究热点。超临界水气化技术可以在处理污泥的同时产生轻质生物燃料,同时实现污泥减量化、无害化和缓解能源短缺。本论文对超临界水气化污泥工艺参数进行筛选,确定了污泥含水率和反应温度为关键影响因素。实验以超临界水为反应介质,首先通过改变反应温度和污泥含水率,分别考察了生物气和生物油的产率与组成的差异,获得基础对照数据。在不同的温度和含水率条件下,深入研究不同氛围气（CO2/N2）、催化剂种类、催化剂与干污泥的质量比等参数的改变对生物气、生物油和生成规律与机理的影响;最后探讨碳元素的迁移分布,同时对固体残渣作相应分析。研究结果表明,调控反应温度、污泥含水率对气相和液相产物产率的提高有显著的影响,当气化条件为:含水率90%,停留时间40min,反应温度420℃时,固态残渣产率仅为47%,生物气和生物油的产率超过50%。N2氛围下,当含水率90%,停留5min时,污泥气化产气量在440℃达到最大,为372.71 L/kg OM（OM:有机质质量）,且氢气产量也达到最高值5.05 mol/kg OM,相同条件CO2氛围下产气量375.49 L/kg OM,比N2气氛下高出1.2%。在N2氛围下,污泥含水率为90%,停留5min,420℃时生物油产率为25.76%,但生物油中的烃类产量达到最大值50.29%,生物油的HHV达到最高值35.41 MJ/kg。尽管温度升高降低了油的产率,但是提高了油的质量。另一方面,CO2增加了生物油的产生,但对生物油的品质影响较小,同时CO2强化了污泥的热解,固体残渣产率降低了1.8%-3.7%,C元素含量下降了14.26%-15.78%。通过计算C元素的分布发现,当CO2气氛下的反应为420℃,污泥含水率为90%时,污泥中的C元素分别向气体和油中迁移了40.35wt.%和43.92wt.%,C元素的回收效率高达84.27wt.%。为了进一步提高生物气的产量和H2的产量,本文研究了不同催化剂对污泥气化的影响,对比分析结果表明,Fe、Fe3O4和Fe2O3三种铁系催化剂产气量排序为:Fe>Fe3O4>Fe2O3>无催化剂,以铁（20wt.%）作为催化剂时产气量达到最高,为519.56 L/kg OM,比无催化剂产气量高232.29 L/kg OM,产气量提高了83.5%,且氢气产量从3.69 mol/kg,提高到8.66 mol/kg。Fe3O4和Fe2O3对产油率提升较大,在无催化剂时氮气氛围下的产油率只有25.02%,而Fe2O3将产油率提高到29.26%,提高了4.24%。Fe与污泥的质量比为30%时,氢气产量从3.3 mol/kg增加到9.2 mol/kg,提高了2.8倍,C元素平衡分析表明,随着Fe催化剂添加量的增加,生物油中的C元素往生物气中转移,这主要因为Fe具有还原催化作用。在催化过程中Fe被氧化成Fe2O3和Fe3O4,变成了+2或+3价,且生成的铁氧化物进一步促进了生物油的气化,提高了生物气的产量。综上所述,温度、含水率和氛围气是影响污泥热解产轻质燃料的关键参数,温度为440℃和含水率为90%时,生物气产量达到最大,温度为420℃和含水率为85%时,生物油产量最高。CO2在重利用的同时提升了生物油的产量,以单质Fe为催化剂的CO2-SCW体系,定向提高了生物气中H2的含量。本文的研究为实现CO2利用和超临界水催化气化污泥提供了新思路。
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