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金刚石是自然界中最坚硬的物质,使其在工业领域拥有重要地位和应用,例如用于高硬切割工具、精细研磨材料以及各种钻头和拉丝模等。但金刚石的韧性较差,为了充分发挥金刚石的优异性能和扩大其应用范围,比如在长寿命刀具和高压金刚石压砧上,需要金刚石具有高硬度并同时兼具高韧性,因此,有必要对化学气相沉积(CVD)单晶金刚石的增韧方法进行研究。本文采用微波等离子体化学气相沉积(MPCVD)的方法,在系统研究CVD单晶金刚石生长规律和影响因素的基础上,在单晶金刚石表面生长周期性掺氮纳米层,以提高单晶金刚石的韧性。通过优化籽晶衬底和屏蔽环方孔的尺寸关系,获得了光滑平整且没有非外延缺陷和孪晶的单晶生长表面。对比了平整表面和出现由边缘向中心生长的两种生长形貌的CVD层的偏光特性,两种形貌的CVD层均出现了异常高阶双折射现象,样品的位错密度越高导致其应力和应变越大,样品的高阶异常双折射越明显。金刚石表面出现由边缘向中心的生长形貌时,籽晶衬底中遗传的位错、籽晶与生长层之间的界面诱导的位错以及在生长层中形成的位错开始向CVD层的中心区域汇聚,导致CVD层的中心出现较小的低应力区。高位错密度导致晶体出现类似马赛克结构和取向偏差。荧光特征显示高温高压(HPHT)籽晶衬底的扇区分区明显;Raman光谱和吸收光谱显示CVD籽晶衬底具有更高的晶体质量和低的氮杂质含量;X-ray白光形貌显示HPHT籽晶衬底具有明显的生长扇区边界、包裹体、位错以及堆垛层错等缺陷,并且偏光特征明显,应力分布不均匀;在相同工艺参数下对HPHT和CVD籽晶衬底进行刻蚀处理,显示HPHT籽晶衬底的不同生长扇区刻蚀形貌及程度不同。在籽晶衬底的位错密度相同的情况下,采用CVD籽晶衬底生长1 mm厚的CVD层的位错密度仅为在HPHT籽晶衬底上生长CVD层的位错密度的一半。在籽晶衬底上生长了多层氮掺杂薄层。结果发现在气相中通入较低含量的氮气,就能显著提高单晶金刚石的生长速率。当通入较高含量的氮气时,会在生长样品的表面形成大的圆锥形或者金字塔形的形貌。测试样品截面的Raman mapping和荧光图片显示,在氮掺杂层处具有零声子线在575 nm处的宽带发射,以及在氮掺杂层处形成了较强的压应力。X-ray白光形貌显示在籽晶衬底和CVD层之间界面处的缺陷诱导了大量的位错,并且金字塔形貌特征在界面缺陷处形成,以及更多的氮相关缺陷会掺杂进金字塔区域。制备了掺氮层和非掺氮层厚度均约为650 nm的周期性掺氮CVD单晶金刚石,其韧性为 13.7 MPa m1/2,相比 HPHT type Ⅰb 型籽晶 8.5 MPa m1/2提升了约 61%。考虑掺氮层尺寸因素的影响,在单晶金刚石表面进行周期性掺氮纳米层的生长,周期性掺氮层的单层厚度为96 nm的CVD层的断裂韧性为18.2 MPa m1/2,约为HPHT籽晶8.5 MPa m1/2的2.1倍,较掺入相同含量的氮元素,但采用非周期性掺氮生长的CVD层的断裂韧性13.8 MPa m1/2提升了约32%,相比非掺氮CVD单晶金刚石的断裂韧性11.1 MPa m1/2提升了约64%。由于在生长的周期性掺氮纳米层中形成了周期性的压应力导致其韧性显著提升。