【摘 要】
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氧还原反应（ORR）缓慢的动力学过程是影响燃料电池性能的关键因素,目前,燃料电池阴极常用的Pt基催化剂由于储量低、价格高昂等问题严重阻碍了相关新能源设备的广泛应用。因此,开发出高效、廉价的非贵金属氧还原催化剂具有重要意义。其中,过渡金属-氮掺杂的碳（M-N-C）基催化剂被认为最有希望取代Pt基催化剂,但其存在着稳定性较差,体积活性较低等问题。本论文以制备低成本、高活性的M-N-C催化剂为目标,通过
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氧还原反应（ORR）缓慢的动力学过程是影响燃料电池性能的关键因素,目前,燃料电池阴极常用的Pt基催化剂由于储量低、价格高昂等问题严重阻碍了相关新能源设备的广泛应用。因此,开发出高效、廉价的非贵金属氧还原催化剂具有重要意义。其中,过渡金属-氮掺杂的碳（M-N-C）基催化剂被认为最有希望取代Pt基催化剂,但其存在着稳定性较差,体积活性较低等问题。本论文以制备低成本、高活性的M-N-C催化剂为目标,通过调控碳载体形貌和催化活性组分实现催化剂活性和稳定性的提升,并分析了催化剂的结构和催化性能之间的联系。本文主要工作内容如下:（1）以廉价炭黑和葡萄糖为碳源,三聚氰胺作为氮源,利用Fe、Co物种的催化作用,原位生长出封装有FeCo纳米颗粒的氮掺杂碳纳米管(FexCo2-x-N-C,x=0,0.5,1,1.5,2)。研究结果表明,碱性条件条件下,含有FeCo双金属的催化剂表现出明显高于Fe-N-C和Co-N-C单金属催化剂的氧还原活性,其中Fe1Co1-N-C半波电位高达0.864V vs.RHE。此外,碳纳米管的包裹不仅有利于提高催化剂的电导率和电子传输性能,还可实现对金属纳米颗粒的保护作用,从而提升催化剂的稳定性。（2）以苯基功能化的二氧化硅纳米小球做模板,制得了含氮超交联微孔聚合物空心球（HTPP）。通过化学掺杂法在HTPP中分别引入了适量的钴和铁金属离子后,经过高温热解制得一系列过渡金属氮掺杂的空心碳球催化剂。其中,钴氮共掺杂的空心碳球催化剂（C-HTPP-Co）比表面积高达529 m~2 g-1,在碱性条件条件下具有优异的氧还原活性（半波电位为0.828V vs.RHE）。研究表明,催化剂的高活性主要源于引入Co后形成的Co-N活性物种,同时空心碳球结构有利于电解质的扩散和反应物的传输;另一方面,预掺杂的钴离子能够在高温热解过程中促进HTPP的石墨化程度,提高聚合物衍生碳的循环稳定性与耐腐蚀性。
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