三维电Fenton处理垃圾渗滤液MBR出水的研究

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垃圾渗滤液作为一种重污染废水,无论是对人类健康还是生态环境都造成了严重威胁。在垃圾渗滤液处理领域,最常用的膜处理工艺会产生危害性更大的膜浓缩液,而传统的非膜处理工艺又存在安全隐患大和处理成本高的问题。因此,亟需找到一种不产生膜浓缩液同时能高效、低耗处理垃圾渗滤液的方法。本文开展三维电Fenton处理垃圾渗滤液MBR出水的研究。通过单因素影响试验研究了初始p H值、粒子电极粒径、粒子电极投加量、极板间距、曝气强度、电流密度和Fe2+投加量等工艺运行参数对三维电Fenton体系的影响;通过响应面法确定三维电Fenton体系的最优化工艺参数,并在最优化工艺参数条件下,对三维电Fenton体系进行了效能对比及评价;通过反应动力学拟合、自由基荫蔽试验和H2O2原位产生及累积试验对三维电Fenton体系的具体反应进程进行了研究;通过三维荧光(3D-EEM)分析和气相色谱-质谱(GC-MS)分析对三维电Fenton体系的有机污染物去除特性进行了探讨。通过研究得到以下结果和结论:(1)单因素试验研究表明,在选取的7个影响因素中,p H值、电流密度和Fe2+投加量对于三维电Fenton体系的有机污染物去除效果及单位处理电耗的影响相对显著。(2)通过响应面法建立的关于COD去除率的二次响应面模型显著性较高、拟合效果较好。四个主要影响因素对三维电Fenton体系中COD去除效果的影响显著性关系为:Fe2+投加量>双氧水(30%)投加量>p H值>电流密度。模型预测的最优化工艺参数条件为:电流密度=14.02 m A/cm~2、p H值=4.04、双氧水(30%)投加量=9.78 m L/L、Fe2+投加量=13.62 mmol/L。三维电Fenton体系可以有效去除垃圾渗滤液MBR出水中的有机污染物,COD、TOC和UV254的去除率分别达到86.51%、64.41%和90.71%。B/C值由0.025提升至0.35,可生化性明显提高。与单独芬顿(Fenton)体系和电-芬顿(E-Fenton)体系相比,三维电芬顿(E-GAC-Fenton)体系的单位处理能耗最低,折合为113.83 kw·h/kg TOC。(3)各体系的处理效果对比及协同作用研究表明,三维电Fenton体系的处理效果最佳,在60 min反应时间内TOC去除率达到62.73%。反应动力学拟合结果表明,三维电Fenton体系的反应动力学常数为1.67×10-2min-1,且其相对于各组合体系的交互作用指数均大于1,协同效应较好。羟基自由基对难降解有机污染物的去除贡献研究表明,羟基自由基(·OH)在三维电Fenton体系降解有机污染物的过程中发挥了主要作用,对UV254的去除贡献占比达到52%。H2O2的原位产生与累积研究表明,三维电Fenton体系原位产生的H2O2随着反应的进行逐渐在反应器中累积,在120 min时累积浓度可达211.50 mg/L,而H2O2的累积电流效率逐渐下降,在反应120 min后,从38.87%降至23.82%。(4)垃圾渗滤液MBR出水中的难降解有机污染物主要是富里酸(FA)和腐殖酸(HA)等腐殖质类物质,占溶解性有机物的56.19%。经三维电Fenton处理后,大量腐殖质类物质被去除,总占比下降至43.11%。其中富里酸(FA)类物质的占比下降最大,由31.5%下降至21.13%。有机物种类从65种下降至35种,其中含氮有机物、含硫有机物、杂环类及不饱和烃等物质被大量去除,残留的有机污染物主要是长链烷烃。同时,在出水中还会新增一些氯化消毒副产物。
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